【摘 要】
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大分子链序列结构的不规整性、拓扑结构的多样性和链间相互作用的复杂性等因素决定了高分子一般在远离平衡态结晶,生成存在内部有序结构差异的折叠链片晶。采用热处理法研究片晶内有序差异过程中始终伴随着的结晶结构完善,限制了分辨能力的进一步提高。研究发现溶解条件、溶剂类型和聚集态结构等对高分子溶解行为均有明显影响,选择性溶解也可作为研究片晶内有序程度差异的研究方法。本文使用原子力显微镜（AFM）原位表征了不同
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大分子链序列结构的不规整性、拓扑结构的多样性和链间相互作用的复杂性等因素决定了高分子一般在远离平衡态结晶,生成存在内部有序结构差异的折叠链片晶。采用热处理法研究片晶内有序差异过程中始终伴随着的结晶结构完善,限制了分辨能力的进一步提高。研究发现溶解条件、溶剂类型和聚集态结构等对高分子溶解行为均有明显影响,选择性溶解也可作为研究片晶内有序程度差异的研究方法。本文使用原子力显微镜（AFM）原位表征了不同溶解温度下聚氧化乙烯（PEO）片晶形态在溶解过程中的形态演变,进一步对比研究了不同初始厚度片晶溶解行为的差异,探讨了溶解温度和端基对片晶溶解行为的影响。主要结果如下:1.采用光学显微镜（POM）和AFM,研究了过冷度、分子量和端基对PEO结晶形态的影响。随着结晶温度（50-55℃）升高,片晶厚度增大,形态由树枝晶转变为规则单晶。分子量增大时,片晶厚度减小,形态由规则单晶转变为仅有四个主枝的树枝晶。相同结晶温度下,羟基封端聚氧化乙烯（HPEO）的结晶形态比甲氧基封端的聚氧化乙烯（MPEO）的形态更规整。2.原位表征HPEO（Mn=4.6和10.0 kg/mol）片晶形态在溶解过程中的演变,研究了溶解温度对溶解行为的影响。结果表明:溶解过程中,片晶厚度基本不变;（100）和（140）晶面溶解速率存在明显差异;溶解温度越高,溶解速率越大,且在所有温度下随时间而指数性地衰减,通过拟合可得到溶解特征时间,表明片晶内存在有序程度差异（片晶由前沿至中心有序程度逐渐增高）;溶解特征时间随溶解温度的变化呈现阿伦尼乌斯行为,可解析出片晶溶解活化能。3.通过原位表征MPEO片晶溶解形态演变,研究了初始结晶温度和溶解温度对片晶溶解行为的影响。结果表明:结晶温度越高,溶解速率越小,片晶内部有序程度越高;溶解速率随溶解温度升高而增大,且在所有温度下均呈现指数衰减;相同分子量和片晶厚度条件下,MPEO片晶溶解速率比HPEO片晶溶解速率小。
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