功能有序介孔材料的制备及其对PPCPs的去除

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有序介孔炭(ordered mesoporous carbons,OMC)是一类迅速发展起来的新型非硅基纳米结构材料。作为一种新型材料,它由于拥有有序的孔道结构、均一的孔径、大的孔容和比表面积,因而在吸附、催化、分离、电化学及储氢等领域都有着很大的潜在应用前景。近年来对于有序介孔材料的研究,特别是对有序介孔炭(OMC)极其改性材料(功能有序介孔炭)的研究引起了科技工作者的广泛关注。硬模板法是目前OMC的制备方法中一种常用且有效的合成方法,该方法通过在模板中填充丙烯酸、蔗糖等碳源,经炭化获得介孔碳/氧化硅复合体,再除去氧化硅模板,而得到二氧化硅反相复制体的介孔碳。这种简易的制备方法对于我们深入研究、开发有序介孔碳的性质和用途具有重要意义。本论文采用硬模板法来制备OMC,再以Fe(NO3)·9H20为铁源,采用双溶剂浸渍后对混合物干燥焙烧,最后对对得到的固体产品炭热还原法制备Fe/OMC复合材料。然后分别用OMC和Fe/OMC对阿莫西林的模拟废水进行处理,并将处理结果进行了比较,其主要研究内容和结果如下:1.以嵌段共聚物P123(EO20PO70EO20,BASF)为模板剂,选取正硅酸乙酯为硅源,合成了有序介孔硅材料SBA-15。它拥有二维六方p6mm结构,孔径为5.5nm,比表面积大约为727m2/g,孔容为0.6329cm3/g。以此为模板剂,以蔗糖为碳源合成OMC,它良好地继承了SBA-15的二维六方结构,孔径为50.nm,表面积约为1508 m2/g,孔容为1.22 cm3/g。2.以OMC为载体,Fe(NO3)3·9H20为铁源,制备Fe/OMC复合材料。Fe/OMC复合材料在800℃环境中进行碳热还原,Fe3+离子与介孔炭发生反应被还原为Fe0,Fe/OMC复合材料中的铁粒子以纳米Fe0(α-Fe0)的形态存在,并被负载到介孔炭材料的孔道和孔壁中。Fe/OMC-x系列复合材料的结构具有良好的有序度,且随着铁含量的增大,有序度降低。且随着载铁量的增大,α-Fe0粒径增大,α-Fe0粒子镶嵌在介孔孔壁中,或贯穿于介孔炭的孔道,复合材料的孔容、比表面积和孔径均有所降低,孔壁稍有变大。3.通过对反应时间、活性炭投加量、p H值等因素的改变对阿莫西林模拟废水去吸附除效果影响的研究发现,OMC,Fe/OMC处理阿莫西林废水的最佳p H分别为4.0,3.0。对于OMC和Fe/OMC,投加量为5 g/L,反应时间为12h,反应温度为25℃,在最佳条件下,OMC对阿莫西林的去除率为70.62%,而Fe/OMC对阿莫西林的去除率可以提高到91.42%。序介孔炭(OMC)和功能有序介孔炭(Fe/OMC)对阿莫西林溶液吸附性能的研究实验表明能够适用准二级速率方程来研究其吸附的动力学,Freundlich模型来描述其吸附等温线。
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