【摘 要】
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近几十年,环境问题和能源危机日愈显著。太阳能因其干净清洁、可再生等特点,成为解决当前持续发展与环境保护矛盾方案中最有潜力的选项之一,光伏电池可以将太阳能转化为电能以供被人们使用因而备受关注。有机无机材料杂化的钙钛矿材料由于其优异的光电性能而得到越来越多的人关注,基于此类材料的光电器件,其光电转化效率在短短十二年内,从3.8%上升到25.5%,成为最有产业化潜力的太阳能电池材料之一。钙钛矿材料具有制
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
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近几十年,环境问题和能源危机日愈显著。太阳能因其干净清洁、可再生等特点,成为解决当前持续发展与环境保护矛盾方案中最有潜力的选项之一,光伏电池可以将太阳能转化为电能以供被人们使用因而备受关注。有机无机材料杂化的钙钛矿材料由于其优异的光电性能而得到越来越多的人关注,基于此类材料的光电器件,其光电转化效率在短短十二年内,从3.8%上升到25.5%,成为最有产业化潜力的太阳能电池材料之一。钙钛矿材料具有制备工艺简单、带隙可调且接近理想带隙、载流子扩散距离长、吸光系数高等优点,但其光电器件在发展和应用过程中,目前仍存在着很多问题,比如电池工作机理复杂难以解释、环境(水、氧、光照等)稳定性、结晶动力学过程控制、薄膜质量优化、大面积制备以及界面电子结构优化等方面。为了获得稳定高效的钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs),科研工作者主要从两方面入手:1)制备高质量钙钛矿薄膜,提高光生载流子寿命以及对太阳光的利用率;2)通过改善半导体材料之间的界面接触,提高载流子的提取与传输效率。虽然有很多工作采用掺杂对钙钛矿薄膜生长进行调控以提高薄膜质量,但是仍缺少从结晶动力学角度分析添加剂对钙钛矿成膜过程调控的动态研究。因此,本论文主要关注钙钛矿多晶薄膜结晶动力学调控和界面电子结构两个方面,一方面,在钙钛矿薄膜上蒸镀不同有机小分子,揭示钙钛矿薄膜与不同空穴传输材料间的界面能带结构,进一步研究锂盐掺杂和氧化处理对传输层电子结构和空穴迁移率的影响;另一方面通过在前躯体溶液中引入添加剂调控钙钛矿薄膜的生长与结晶,改善多晶薄膜的质量,同时利用光学表征、电学表征等表征手段结合同步辐射掠入射X射线广角散射(GIWAXS)深入研究添加剂对钙钛矿薄膜的影响。主要的研究成果如下:1.有机小分子N2,N7-双(4-甲氧基苯基)-N2,N7-二([芴-9,9’-黄酮]-2-基)[芴-9,9’-黄酮]-2,7-二胺(X55)和N2,N2,N2’,N2’,N7,N7,N7’-八塔基(4-甲氧基苯基)螺[芴-9,9’-杂蒽]-2,2’,7,7’-四胺(X60)替代传统空穴传输层材料2,2’,7,7’-四-(N,N--甲氧基-苯基胺)9,9’螺双芴(spiro-OMe TAD)的研究。我们采用原位热蒸镀的方法,结合X射线光电子能谱(XPS)和紫外光电子能谱(UPS),研究了钙钛矿层与X55(X60)的界面电子结构。在此基础上,我们系统研究了锂盐掺杂以及氧化对X55(X60)空穴传输层的界面结构、载流子迁移率和钙钛矿太阳能器件的影响。结果显示两种分子薄膜与钙钛矿的界面电子结构有利于空穴转移/注入,但它们较低的空穴迁移率导致二者作为空穴传输层的PCSs效率极为低下;锂盐掺杂和氧化处理使得X55和X60传输层中空穴迁移率逐步显著提高,更利于空穴在传输材料中的传输、提取/收集,有效抑制了载流子在钙钛矿/空穴传输层界面处的电荷积累和非辐射复合过程,最终导致制备的钙钛矿太阳能器件的光电转换效率逐步显著提升,而锂盐掺杂和氧化处理后界面电子结构的演变并不能解释逐步大幅提升的器件效率。这项研究表明,比起界面电子结构,传输层中的高载流子迁移率可能对于高性能钙钛矿太阳能器件来说更为重要。2.在甲脒铅碘基(FAPb I3)钙钛矿的前驱体溶液中加入添加剂甲胺铅溴(MAPb Br3)调控钙钛矿薄膜的结晶过程。通过原位同步辐射掠入射广角X射线散射(GIWAXS)技术,实时检测钙钛矿前驱体从溶液状态到旋涂过程中的凝胶状态、再到多晶薄膜状态过程中的散射和衍射信号,分析钙钛矿薄膜在旋涂和退火过程中结晶动力学变化过程。结合文献,推测添加剂可以有效掺入钙钛矿晶格,从而抑制δ-FAPb I3的形成;另外,添加剂可以有效降低δ-FAPb I3到α-FAPb I3的相转变能垒,促使黑相在常温下形成。同时光学和电学表征发现添加剂中的Br离子可以使钙钛矿的结晶变慢,使其形成的晶粒变小,降低缺陷态密度,提高载流子的提取效率和寿命,进而使光电转化效率和稳定性大幅提高。3.在钙钛矿前驱体溶液中添加强电子接受材料N,N’-双(二甲氨基丙基-N"’-氧化物)-苝-3,4,9,10-四羧基二酰亚胺(PDINO),调控了钙钛矿薄膜生长与结晶。使用GIWAXS表征,证明钙钛矿薄膜结晶度得到改善,从而有效地增强了激子在钙钛矿中的提取与分离。利用超快光谱技术,系统地分析了低光条件下钙钛矿内部优化电荷分离的影响。最终得到的最佳钙钛矿太阳能电池在1000勒克斯(lux)低光照下,室内功率的转化效率从33.8%提高到了37.9%。该研究提供了一种全新的方法来改善与提高在低光照下的电荷传输和光电转化效率,对快速发展中的室内光伏应用有指导作用。
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