可视化电化学发光传感器的构建及其在霉菌毒素检测中的应用

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霉菌毒素是一类常见的食品污染物,会对人类和动物造成严重的健康问题。发展低成本,便携的检测器件,快速、灵敏地检测霉菌毒素对保障我国人民健康和社会经济发展具有重要意义。本论文基于经典的联吡啶钌电化学发光(ECL)体系,通过多种纳米材料增强其发光强度,构建了低电位触发式、距离读出式、多目标物便携式等新型可视化电化学发光传感器,已成功应用于检测典型霉菌毒素,如赭曲霉毒素A(OTA)、脱氧雪腐镰刀菌烯醇(DON)、玉米赤霉烯酮(ZEN)和伏马毒素(FB1)。具体工作如下:1、本项工作成功研制了一种低电位触发的可视化ECL传感器,并应用于OTA的快速检测。首先通过静电吸附制备了Ru(bpy)32+/COI微球作为ECL活性物质。作为N,N-二丁基乙醇胺(DBAE)的共反应促进剂,通过界面电荷转移的增强以及电子和空穴转换效率的提高,BiOI的引入可以有效地将Ru(bpy)32+/DBAE体系的ECL信号放大5倍,同时激发电位降低了0.2 V,可以减少高外加电压可能带来的干扰。利用所设计的生物传感器的独特结构,OTA毒素与传感单元中适配体间的生物识别可以通过电子转移影响报告单元中ECL发光强度。除了便携性好、操作简单、成本低的优点外,该可视化ECL传感器也成功应用于啤酒样品的检测。2、本项工作研制了一种新型的距离读出式的ECL可视化传感器,应用于DON毒素的快速检测。基于AuNPs@Ti3C2纳米片的导电性能和催化性能对Ru(bpy)32+/DBAE的发光有增强效果有效的将Ru(bpy)32+/DBAE发光强度提升6倍。通过激光刻蚀技术和Auto CAD软件对电极基底的设计,设计距离读出式生物传感器的独特结构,利用毒素与传感单元中的生物分子的特异识别机制使得可视化报告单元中每部分分压不同,实现了对发光距离读出的便携式检测。距离读出式电化学发光可视化检测通过肉眼或智能手机对ECL发光长度进行读取,避免了读取设备不同、检测环境变化等诸多外界因素的影响,并成功应用于实际样花生酱中的检测。3、本项工作成功研制了基于距离读出的便携式传感器,并成功实现了对ZEN和FB1毒素的同时检测。与基于传统三电极体系的距离读出式电化学发光传感器相比,该便携式传感器不仅具有更好的便携性,也避免了对电化学工作站的需求。基于金纳米粒子作为信号放大机制,以铂基底作为导电基底,以发光长度的变化作为信号输出,开发出一种检测-读出一体式的便携式双极电极芯片。该检测芯片操作更加便携,仅需直流稳压电源就能实现对多种毒素的现场实时检测。该传感芯片成功应用于实际样花生酱中的检测为基于不同信号读取模式下的电化学发光可视化检测提供了一种新的思路。
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