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砷和铬是毒性很强的两种元素,随人类社会经济发展,水体砷和铬含量显著超标,严重危害人体健康。因此,去除水体中砷和铬的吸附材料被广泛关注。本研究基于氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)和壳聚糖(Chitosan,CS)的自组装原理,以FeCl3·6H2O为改性剂,使用包埋法制备了包裹着α-FeO(OH)的氧化石墨烯/壳聚糖(Fe@GOCS);以FeCl2·4H2O为改性剂,通过浸渍加热蒸发法合成了负载α-Fe2O3的氧化石墨烯/壳聚糖(Fe-GOCS)球形材料。采用静态吸附实验研究了Fe@GOCS对As(Ⅲ)以及Fe-GOCS对Cr(Ⅵ)的去除效果及其影响因素,结合材料表征测试进一步揭示复合材料对砷和铬的去除机制,主要结论如下。(1)Fe@GOCS的表征结果显示,材料中的铁主要为α-FeO(OH),是吸附As(Ⅲ)的主体,随载铁物质的量增加,对As(Ⅲ)的吸附容量增大。Fe-GOCS吸附Cr(Ⅵ)的主体包括GOCS和负载的α-Fe2O3,随浸渍使用的铁摩尔浓度增加,对Cr(Ⅵ)的吸附容量增大,当浓度超过0.25mol/L时,吸附容量下降。(2)经测定,Fe@GOCS和Fe-GOCS的Zeta零点电位分别为8.2和7.5,两种材料分别对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附容量随溶液pH的降低而增大。共存离子的研究结果显示PO43-和Fe3+对Fe@GOCS吸附As(Ⅲ)的影响明显,而SO42-则在一定程度上影响Fe-GOCS吸附Cr(Ⅵ)的效果。(3)吸附动力学结果表明,Fe@GOCS吸附As(Ⅲ)的过程符合伪二阶动力学方程。在318.15 K、pH值为3.0和投加量为1.0g/L条件下,对As(Ⅲ)的最大吸附容量达289.4 mg/g,五次吸附-解吸附后,吸附容量增加。Fe-GOCS对Cr(VI)吸附过程中的前10h符合伪一阶动力学方程,10h后的吸附过程符合伪二阶动力学方程。在318.15 K,pH值为2.0和投加量为0.9g/L条件下,最大吸附容量达141.5mg/g,五次吸附-解吸附后,吸附容量略微下降。(4)热力学结果显示,Fe@GOCS吸附As(Ⅲ)和Fe-GOCS吸附Cr(VI)过程均为吸热和熵增的自发反应,升温利于吸附。其中Fe@GOCS吸附As(Ⅲ)的过程用Langmuir、Freundlich和Sips三个等温模型均可解释,而Fe-GOCS吸附Cr(VI)的过程更符合Langmuir和Sips模型。(5)XPS的研究显示Fe@GOCS吸附的砷为As(Ⅲ),结合相关表征测试与吸附实验结果,认为离子交换和表面络合是Fe@GOCS去除As(Ⅲ)的主要机制。对于Fe-GOCS而言,参与Cr(VI)吸附的主要功能基团为—NH2、Fe—OH和—OH,其吸附机制主要包括氧化还原反应、静电结合和离子交换。