【摘 要】
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开发清洁高效的新能源对解决传统化石资源匮乏、环境污染等问题具有重要的战略意义。氢能无疑是最有希望的清洁能源之一,电化学分解水技术因其可以无污染地将电能转化为氢能而备受关注。析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）作为电解水的重要组成反应,因其缓慢的动力学制约着电解水技术的快速发展。目前广泛应用的析氧催化剂为贵金属,成本高昂。因此,开发便捷、廉价、高效的OER催化剂具有
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开发清洁高效的新能源对解决传统化石资源匮乏、环境污染等问题具有重要的战略意义。氢能无疑是最有希望的清洁能源之一,电化学分解水技术因其可以无污染地将电能转化为氢能而备受关注。析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）作为电解水的重要组成反应,因其缓慢的动力学制约着电解水技术的快速发展。目前广泛应用的析氧催化剂为贵金属,成本高昂。因此,开发便捷、廉价、高效的OER催化剂具有极大现实意义。基于此,本文以开发高性能OER催化电极为目标,以过渡金属硫化物为研究对象,围绕新型催化电极的简易制备与性能考察开展了一系列研究,探究了其中的催化机制,揭示了催化电极在催化过程中的演化行为。具体内容如下:1、在泡沫铜表面负载Cu2S纳米粒子,构建了具有粗糙表面的Cu2S/Cu预催化电极。其在50 m A cm-2下的过电位为373 m V,优于同电流密度下的Ru O2（400m V）。在电流密度为60 m A cm-2的条件下,Cu2S/Cu预催化电极催化OER反应60 h后,电流保持率达到86%。揭示了OER过程中预催化剂的微观结构和晶相组成的变化。结果表明,Cu2S纳米粒子会演化成掺杂有硫酸根离子的Cu O纳米线。该物相的演化过程与高过电位下的氧化反应以及Cu（I）物种的歧化反应有关。本研究为开发高性能水氧化催化电极提供了新途径。2、采用温和的一步途径在泡沫钴上生长了多孔Fe-Co硫化物。生成的Fe-Co硫化物层具有良好的亲水特性和较高的孔隙率。在1 M KOH中表现出良好的催化OER性能,仅需270和312 m V的过电位就能达到20和100 m A cm-2的电流密度。同时,该预催化剂具有良好的催化稳定性。在催化OER反应80 h后,电流密度仅有2.5%的下降。且反应后催化剂还能基本维持片状结构。Fe-Co硫化物在催化OER过程中会衍生为硫掺杂的羟基氧化物。本研究提供了一种经济有效的表面工程方法,将泡沫钴转化为高效的催化OER电极。3、发展表面工程策略制备Fe-Co-S/Cu2O/Cu催化电极,其中,Fe-Co硫化物片状单元负载在一维Cu2O/Cu骨架上。由此形成的催化电极具有独特的多级微观结构,可以暴露更多的催化活性中心,促进氧气的释放,因此显示了优异的催化析氧活性。在1 M KOH条件下,电流密度为50 m A cm-2时的过电位仅为338m V。在催化析氧过程中,电极表面形成含硫的羟基氧化物和氧化物,但电极的分级结构基本保持不变。特别的,Fe-Co-S/Cu2O/Cu催化电极对盐水和真实海水均表现出优异的催化性能和良好的催化稳定性。本研究为用于海水电分解的催化电极制备提供了策略。
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