【摘 要】
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甲烷干重整（Dry Reforming of Methane,DRM）可以实现能源的高效清洁转化,它将甲烷和二氧化碳作为反应物,同时生成一氧化碳和氢气,不仅可以缓解温室效应,同时提高能源利用率,因而持续受到全球研究者的广泛关注。镍基催化剂由于具有媲美贵金属的活性,且价格低廉、储量丰富,成为目前最有可能投入工业化的催化剂。但是镍基催化剂仍面临着积碳或者烧结导致的催化剂失活问题,因此科研人员致力于改善
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甲烷干重整（Dry Reforming of Methane,DRM）可以实现能源的高效清洁转化,它将甲烷和二氧化碳作为反应物,同时生成一氧化碳和氢气,不仅可以缓解温室效应,同时提高能源利用率,因而持续受到全球研究者的广泛关注。镍基催化剂由于具有媲美贵金属的活性,且价格低廉、储量丰富,成为目前最有可能投入工业化的催化剂。但是镍基催化剂仍面临着积碳或者烧结导致的催化剂失活问题,因此科研人员致力于改善镍基催化剂抗积碳和抗烧结性能,以提高催化剂稳定性。本论文研究内容主要围绕两方面:（1）以碳化钛和金属硝酸盐为原料,合成了具有钙钛矿结构的NiTiO3和NixCo1-xTiO3（x=0.8,0.9）催化剂;探究了其在合成过程中的物相变化。（2）研究了以上三种催化剂的干重整反应的稳定性,揭示了其性能差异的原因,建立了性能与结构间的构效关系。通过实验和分析,主要获得以下结果:随着焙烧温度的上升,在300℃以下,主要是TiC物种,300～400℃之间,出现了TiC向NiTiO3转化的趋势,500℃时,NiTiO3的特征衍射峰明显,TiC的特征衍射峰完全消失,这表明催化剂具有明显的钙钛矿结构;相较于NiTiO3,NixCo1-xTiO3具有更强的金属与载体相互作用力,还原过程中活性中心Ni颗粒以拓扑方式生长的同时形成了Ni-TiO2界面结构。干重整催化结果表明,在700℃下,NiTiO3活性较差,而Ni0.9Co0.1TiO3的CH4转化率为29%,CO2的转化率为42%,H2/CO值为0.6,Ni0.8Co0.2TiO3/TiO2催化活性更高,但Ni0.9Co0.1TiO3的稳定性优于Ni0.8Co0.2TiO3。这是由于Ni0.8Co0.2TiO3中较高含量Co有利于一氧化碳歧化反应,还原后较大Ni电子密度有利于CH4的裂解,但是氧空位含量较少,无法活化足量的CO2产生O*来消除积碳,导致积碳速率大于消碳速率,活性中心Ni被积碳包埋,催化剂活性持续下降。而Ni0.9Co0.1TiO3上积碳速率与消碳速率保持动态平衡,从而能维持稳定的活性。
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