【摘 要】
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混合基质膜有望打破“trade-off”效应的限制,为实现“碳达峰、碳中和”的战略目标开辟一条低能耗、高效率的道路。然而,在混合基质膜中,无机填料与聚合物基质不相容的两相界面、无机填料在膜中的团聚以及曲折的气体传递路径致使膜气体分离性能提升受限。此外,由于纳米填料的微孔被追求识别较小动力学直径差异的气体分子,导致填料难以加快气体分子的扩散速率。因此本论文通过对纳米填料进行亲水改性并对纳米填料的通道
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混合基质膜有望打破“trade-off”效应的限制,为实现“碳达峰、碳中和”的战略目标开辟一条低能耗、高效率的道路。然而,在混合基质膜中,无机填料与聚合物基质不相容的两相界面、无机填料在膜中的团聚以及曲折的气体传递路径致使膜气体分离性能提升受限。此外,由于纳米填料的微孔被追求识别较小动力学直径差异的气体分子,导致填料难以加快气体分子的扩散速率。因此本论文通过对纳米填料进行亲水改性并对纳米填料的通道环境进行调控,以提高两相界面相容性、加速CO2在膜中的传递,具体研究内容如下:（1）通过在具有筛分选择性的ZIF-8表面包覆胺基功能化纳米多孔聚三嗪（NENP-NH2）制备核壳ZIF-8@NENP-NH2纳米颗粒,将纳米颗粒加入聚乙烯胺（PVAm）溶液中并刮涂在不对称聚砜（PSf）多孔膜表面得到了PVAm/ZIF-8@NENP-NH2混合基质复合膜。SEM、FTIR、XRD和N2吸附表征证明了核壳ZIF-8@NENP-NH2的成功制备。通过SEM表征,观察到ZIF-8@NENP-NH2纳米颗粒均匀地分布在PVAm基质中。使用ATR-FTIR和DSC测试证实了ZIF-8@NENP-NH2与PVAm间的氢键相互作用。系统的研究了填料制备条件、负载量、操作条件对混合基质复合膜气体分离性能的影响。膜的气体分离测试结果表明:ZIF-8@NENP-NH2负载量为7 wt%的混合基质复合膜,获得了最高的CO2渗透速率301 GPU和CO2/N2选择性91,与原始PVAm膜气体分离性能相比,分别增强了296.1%和89.6%。这可归因于:核壳结构的ZIF-8@NENP-NH2在膜在构建了连续的CO2促进传递-分子筛分通道,在加速CO2在膜中传递的同时,增强了对混合气的分子筛分性能。（2）通过聚乙烯亚胺（PEI）与有机连接基的自组装制备了聚乙烯亚胺接枝的多孔芳烃框架材料PEI-g-PAF;将PEI-g-PAF分散于PVAm水溶液中并刮涂在改性后的PSf膜表面,得到了PVAm/PEI-g-PAF混合基质复合膜。使用FTIR表征证实了PEI-g-PAF纳米填料的成功制备;XRD表征显示PEI-g-PAF为无定形结构。ATR-FTIR表征证明了PEI-g-PAF纳米颗粒与PVAm间的氢键作用;TGA测试表明PEI-g-PAF纳米颗粒和膜具有良好的热稳定性,能够满足工业生产需求。系统的研究了填料制备条件、负载量、操作条件对混合基质复合膜气体分离性能的影响。膜分离测试结果表明:PEI-g-PAF负载量为25 wt%的混合基质复合膜CO2渗透速率为884 GPU,CO2/N2选择性为79,分离性能在360 h的稳定性测试中没有明显下降。这是由于PEI-g-PAF在膜中构建了的富胺微环境纳米通道,该通道能优先吸附CO2,并促进CO2分子在膜中的传递气体,从而显著增强了膜的气体分离性能。
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