【摘 要】
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二维非层状材料超薄的原子结构赋予其超高的比表面积,且材料表面具有大量的不饱和悬键和高活性位点,广泛应用于催化以及储能等领域。然而,与层状材料不同,二维非层状材料晶格内部存在固有的各向同性化学键,很难在一个既定的平面将特定的化学键打开形成二维结构,传统自上而下的二维材料制备方法,如机械剥离、离子插层等,已经不能适用。二维非层状材料通用的合成策略成为限制其应用的关键。在本工作中,我们提出了一种扩散控制
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二维非层状材料超薄的原子结构赋予其超高的比表面积,且材料表面具有大量的不饱和悬键和高活性位点,广泛应用于催化以及储能等领域。然而,与层状材料不同,二维非层状材料晶格内部存在固有的各向同性化学键,很难在一个既定的平面将特定的化学键打开形成二维结构,传统自上而下的二维材料制备方法,如机械剥离、离子插层等,已经不能适用。二维非层状材料通用的合成策略成为限制其应用的关键。在本工作中,我们提出了一种扩散控制的界面反应策略来驱动非层状晶体的二维各向异性生长。在典型的非均相反应中,如固-固、气-液、气-固等反应,物质扩散过程总是受到相界面的抑制,化学反应通常都是由表及里逐步进行。在反应的初始阶段,往往仅有最外层的反应物才能转化为产物,自然形成原子厚度的界面产物,通过选择性刻蚀即可得到相应的二维结构。依据这一原理,我们提出了一种利用非均相反应制备二维非层状材料的普适策略。研究结果如下:（1）利用非均相反应制备了二维非层状金属硫化物。通过简单的气-液反应制备得到了2-3 nm厚的单晶六方Cd S纳米片。Cd和S前驱体的扩散受到相界面的阻碍,只有超薄界面区域有足够的反应物进行化学转化,导致晶体自然受限的二维各向异性生长。同时,为了认识晶体的生长过程,收集不同反应时间的产物,通过扫描电子显微镜观察了从晶核形成到晶体生长,最终形成堆积的六方纳米片的完整过程。为了验证非均相反应体系制备二维非层状纳米片的普适性,设计了合适的固-固非均相反应体系制备出了硫化铋纳米片,制备得到的二维纳米片形貌规整,物相纯净,结晶性能良好。（2）为了拓展非均相反应体系可制备的纳米片种类,设计了合适的固-液-固非均相反应,并成功制备了单斜Cu O纳米片,固-固非均相反应制备出了四方Ti O2和立方Al2O3纳米片。制备得到的二维纳米片表面平整,物相纯净,材料高度结晶。通过二维非层状金属氧化物的制备,不仅验证了非均相反应体系的可行性,也验证了该方法可适用材料种类的多样性,该原理可以为二维非层状材料的制备提供全新的思路。随后,初步尝试了二维非层状材料在实际应用中的研究,以Ti O2为研究对象,探究了其在催化降解染料中的应用,通过与块体Ti O2的降解速率与稳定性相比,突出了二维材料在实际应用中所体现出的优势。
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