锰基低温NH3-SCR催化剂的合成与性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangkaihao_2008
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氨气选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物(NOx)是目前用于消除固定源和移动源排放的NOx最有效的技术之一。该技术是在催化剂存在条件下,以尿素或氨气为还原剂,将NOx还原成无污染的氮气和水。目前商用的钒基催化剂存在温度窗口窄、具有生物毒性、低温活性差等问题,因此开发满足日益严格的排放法规要求的新型、高效、环境友好的非钒基催化剂成为了研究的热点。本论文主要围绕锰基纳米材料,通过合成特殊结构的催化剂,调节其酸碱性和氧化还原性能,研究催化剂结构与性能之间的关系,开发出可用于燃煤电厂烟气氮氧化物消除的新型锰基SCR催化剂。针对锰氧化物高空速下活性不佳的问题,采用溶胶凝胶法合成尖晶石型锰基氧化物催化剂,制备出了较好低温SCR活性的尖晶石型催化剂LiMn2O4,在空速为60000mL/(g·h)条件下,70~450℃温度范围内NO转化率高于80%,拓宽了温度范围。ZnMn2O4和CrMn2O4尖晶石催化剂SCR活性稍差,均高于锰氧化物。在有水条件下,LiMn2O4活性下降幅度较大,而ZnMn2O4和CrMn2O4活性稍有下降,抗水性能较好。锰氧化物抗水性能很差,对于这个问题,采用共沉淀法合成钙钛矿型锰基氧化物催化剂,制备出了较好低温SCR活性的钛矿型催化剂La0.3Sr0.7MnO3,在空速为30000 mL/(g·h)条件下,120~300 ℃温度范围内NO转化率高于80%的钙钛矿氧化物催化剂,在有水条件下170~260 ℃温度范围内NO转化率高于80%的钙钛矿氧化物催化剂,该催化剂在有水条件下也能消除NO。催化剂的抗水性能得到提升。
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