【摘 要】
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开发利用氢能源对解决能源危机和环境问题具有非常重要的意义。过渡金属氧化物,如ZnO,由于原料易得、稳定性好、无毒性、成本低,被认为是非常有前景的储氢材料。了解氢物种在ZnO电极表面上的扩散机理是提高产氢效率的关键。本文主要研究了电催化分解水过程中ZnO电极表面以及Au/ZnO电极表面氢物种的行为。（1）ZnO电极。采用循环伏安测试探究ZnO电极表面上的氧化还原行为。在较正的电势下,水还原产生的氢物
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开发利用氢能源对解决能源危机和环境问题具有非常重要的意义。过渡金属氧化物,如ZnO,由于原料易得、稳定性好、无毒性、成本低,被认为是非常有前景的储氢材料。了解氢物种在ZnO电极表面上的扩散机理是提高产氢效率的关键。本文主要研究了电催化分解水过程中ZnO电极表面以及Au/ZnO电极表面氢物种的行为。（1）ZnO电极。采用循环伏安测试探究ZnO电极表面上的氧化还原行为。在较正的电势下,水还原产生的氢物种吸附在电极表面并复合成H2逸出。在较负的电势下,阴极扫描过程中,电极表面的氢物种进入晶格占据间隙位点（Hi）和氧缺陷位（Ho）,此外还可与晶格内的氧结合生成水产生额外的氧空位,导致间隙锌迁移聚集形成金属Zn;阳极扫描过程中,Hi和Ho或Zn又重新被氧化。进一步研究了扫描速率、基底等对ZnO电极电催化分解水的影响。在低扫描速率下,氢物种更容易扩散到晶格;FTO和玻碳电极对ZnO电极的影响差别不大。通过XRD、SEM、原位Raman、PL光致发光等手段探究了ZnO电极阴极极化过程中氢物种在ZnO电极表面的行为并提出模型。氢物种首先吸附在ZnO电极表面,然后进入晶格占据间隙位点和缺陷位,随着极化时间的延长,氢物种与氧结合生成水离开电极,间隙锌迁移聚集形成金属Zn。（2）Au/ZnO电极。对Au/ZnO电极进行电化学实验并探究氢物种在Au/ZnO电极表面的行为。阴极扫描过程中,在较正的电势下,氢物种在电极表面吸附;在较负的电势下,氢物种一部分从ZnO扩散到Au上以H2的形式逸出,另一部分进入晶格占据间隙位点和缺陷位,还与晶格内的氧结合生成水,进而形成金属锌。Au/ZnO电极显著增加了催化效率,这是由于Au纳米粒子和ZnO的协同作用,促进了电子空穴的分离。Au/ZnO抑制了 ZnO在阴极极化过程中的结构变化,因为极化过程中部分氢物种从ZnO表面扩散到Au上形成H2逸出。
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