无机配体包裹PbX(X=S,Se)量子点的直接合成、表面修饰及其光伏应用

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PbX(X=S,Se)胶体量子点具有强量子限域效应、带隙可调和吸光系数高等优势,是可溶液加工的新型光伏材料之一。另外,PbX量子点的近红外波段吸收使其成为可溶液加工半导体材料中唯一能够利用太阳能光谱长波波段的光伏材料(>1100nm),因此PbX量子点太阳能电池一直备受关注。我们课题组近期发展了一种PbS量子点墨水的直接合成方法,大幅简化了器件制备工艺,降低了制备成本。但是基于此方法制备的器件效率只有10.1%,与传统方法的14%还有较大差距。本论文主要针对直接合成PbS量子点墨水所存在的问题以及直接合成PbSe在太阳能电池中的应用进行深入研究。对于直接合成PbS,通过对量子点表面优化调控和混合铅源钝化策略进一步提升器件性能。对于PbSe量子点,首次通过直接合成方法成功合出PbSe量子点并应用于太阳能电池。成功实现高效、廉价且制备简单的PbX量子点太阳能电池。第一章:详细介绍了 PbX量子点的合成方法、独特的光电性质。以及PbX量子点太阳能电池的发展历程。第二章:通过配位工程增强量子点耦合来提升器件性能。在PbS量子点油墨的合成中引入卤素盐与过量的反应物碘化铅进行配位,将其转化成具有更高溶解性的铅碘盐。基于此方法,在量子点洗涤过程中可以减小其表面碘化铅残留,提升量子点间的耦合,进而提升量子点薄膜的迁移率和器件效率。最终,我们将基于直接合成PbS量子点墨水制备的太阳能电池器件效率从10.52%提升到了 12.12%。第三章:混合卤化铅钝化PbS量子点表面提升光伏器件性能。目前常用的碘离子钝化方法中,碘离子尺寸较大,由于空间位阻,无法对量子点表面钝化完全。因此我们利用混合卤素钝化策略,采用混合铅源作为前驱体,通过引入比碘离子更小的卤素离子,实现量子点表面更加充分的钝化效果。经过优化,通过使用PbCl2和PbI2作为混合前驱体的器件效率可以达到12.54%,相比于只是用PbI2作为铅源的器件(11.31%)有明显提升,并且所获得的器件具有优异的空气稳定性。第四章:直接合成PbSe量子点并应用在太阳能电池中。借鉴室温直接合成PbS量子点的方法,成功合成出PbSe量子点墨水,并将其制备成高效太阳能电池。通过对铅前驱体和硒前驱体比例、PbSe量子点浓度以及不同盐类钝化的精细优化,最终获得最高10.38%的光电转换效率,是目前PbSe量子点太阳能电池的最高效率之一。综上所述,本论文通过表面修饰,大幅提升了基于直接合成PbX量子点墨水的光伏器件性能。为今后继续提升基于直接合成量子点墨水的器件效率提供了新的策略,对量子点太阳能电池的发展具有积极作用。
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