【摘 要】
:
社会经济高速发展的背后是我们对化石燃料的大量消耗,随之带来了能源枯竭和环境污染等问题。太阳能作为一种可靠、安全和清洁的能源,目前被认为很有希望替代传统化石能源。为了应对全球可持续发展的挑战,将太阳能进行有效的收集并利用其生成清洁燃料,研究人员在光催化和光电催化领域做出了大量努力。氢气作为清洁的二次能源,将是今后能源利用的最佳选择。光电化学(Photoelectrochemical,PEC)技术能将
论文部分内容阅读
社会经济高速发展的背后是我们对化石燃料的大量消耗,随之带来了能源枯竭和环境污染等问题。太阳能作为一种可靠、安全和清洁的能源,目前被认为很有希望替代传统化石能源。为了应对全球可持续发展的挑战,将太阳能进行有效的收集并利用其生成清洁燃料,研究人员在光催化和光电催化领域做出了大量努力。氢气作为清洁的二次能源,将是今后能源利用的最佳选择。光电化学(Photoelectrochemical,PEC)技术能将太阳能转换为电能或化学燃料,因此这一技术将有望解决全球能源和环境问题。然而,PEC的太阳能转换效率在很大方面取决于半导体材料的光吸收能力、电荷的分离、电荷的迁移、电荷的复合过程以及半导体的光催化活性。因此,设计出具有特殊结构、高效电荷分离/转移能力以及稳定性持久的光电催化剂至关重要。Cu2O作为典型的p型半导体材料,理论上拥有高催化性能,但因其存在严重光腐蚀,使得实际应用大受限制。因此,本论文以抑制Cu2O光腐蚀,提高其光电催化性能和稳定性为目标,围绕构建高效光电阴极材料的设计而展开。通过对材料进行一系列的表征以及性能测试,对光电阴极材料的形貌特征、物相成分、电化学和PEC性能进行了详细的研究分析。具体研究内容如下:1)首先,本工作通过简单的水溶液法合成了暴露不同晶面的Cu2O立方体、八面体和十二面体。根据扫描电子显微镜以及高倍透射电子显微镜表征结果得出,所合成的Cu2O多面体均具有光滑的表面和单晶特性,并且分别具有立方体(Cubes)、八面体(OC)和十二面体(RD)的形貌特征,且暴露的晶面依次为(100)、(111)与(110)。然后,通过油浴加热发生还原过程,成功在Cu2O各多面体表面负载了CeO2纳米颗粒。实验结果表明,CeO2与Cu2O各多面体都成功构建了p-n异质结,但由于各多面体暴露晶面不同,存在载流子驱动力不同,OC/CeO2相较于Cubes/CeO2与RD/CeO2表现出更高的光电流密度。同时OC/CeO2表现出持久的稳定性以及优异的电子空穴分离效率,即Cu2O八面体所暴露的(111)晶面更能与CeO2(111)晶面形成高效的p-n异质结。2)根据第一个工作对于Cu2O多面体晶面的选择,进而通过简单的两步法在Cu2O八面体表面自组装CeO2纳米粒子成功地构建了一个高效的Cu2O/CeO2p-n异质结材料。其中,通过对CeO2纳米颗粒负载量的调控,成功合成了一系列具有不同负载量的Cu2O/CeO2复合物。对不同负载量Cu2O/CeO2复合物进行一系列表征发现,CeO2纳米粒子自组装在Cu2O八面体表面构建了p-n异质结与微介晶结构协同作用的Cu2O/CeO2复合结构。这一特殊结构使得Cu2O/CeO2-2具有高效电荷传输路径,暴露更多活性位点,电子空穴分离/转移能力显著提高。在不使用任何助催化剂的情况下,Cu2O/CeO2-2的光电流密度(4.63 m A cm-2)是纯Cu2O八面体的5倍,优于大多数无助催化剂的Cu2O基光电阴极。其产氢速率(法拉第效率为96.2%)是纯Cu2O八面体的17.5倍,且具有优异的稳定性。因此,这项工作很好地解决了Cu2O稳定性差、催化性能低的缺点,并且为光电阴极材料的设计提供了参考和启示。
其他文献
环氧树脂作为一种重要的热固性高分子材料,除了应用于发光二极管(LED)、电器、工艺饰品、电子层压板、建材、涂料、风机叶片等民用领域,还广泛作为国防军工及航空航天的构件。在航空航天和军工国防等高端应用中,材料的稳定性和寿命是设备长期可靠工作和稳定性的保证。环氧树脂的使用环境恶劣,损伤因素复杂,包含高温、辐照、湿度、p H等多种因素。目前,环氧树脂损伤研究还存在微观损伤机理不明确,损伤退化关联性不清等
由于4d10电子构型的Te6+不具有ns~2(Bi3+,Pb2+)与nd~0(Nb5+/Ta5+,Mo6+/W6+)离子的Jahn-Teller畸变效应,因此通常不能带来有趣的物理性质,使得人们对碲(Ⅵ)酸盐的关注和研究较少。本论文以双钙钛矿、石榴石及Ca Fe2O4型三种经典结构类型为研究对象,运用碱金属和稀土金属离子共取代原结构中阳离子的方法设计合成了一系列新型复合金属碲酸盐,并对其离子导电、
卟啉及其衍生物由于具有良好的大π共轭体系、热稳定性和良好的生物医学活性,已被广泛的应用到非线性光学和生物医学领域。而目前大多数的研究集中在卟啉及其衍生物的三阶非线性光学性质,这是由于其具有中心对称。因此在卟啉中引入薁以期望打破其中心对称,从而增加其二阶非线性光学性质。而且目前在实验上已经成功合成薁基修饰的卟啉,这为本工作奠定了基础。本工作具体内容如下:在原始卟啉上以不同方式(单键相连、融合)引入薁
交链孢霉烯及其衍生物作为丝状真菌的次生代谢物,其独特的结构吸引了众多科学家的研究兴趣。该类化合物广泛出现在食物链中,具有一定的毒性,即使在低浓度下,也会对人类健康构成严重威胁。具有交链孢霉烯骨架结的双酯化合物具有一定的生物活性,有重大的研究价值。例如,部分青蒿素衍生物中具有双酯结构,被认为是青蒿素在抗疟疾过程中的重要中间体。另外,鼠尾草属植物中含有大量具有生物活性的二萜类化合物,与具有交链孢霉烯骨
电催化CO2还原在常温常压下可以利用可再生能源所产生的电能将温室气体CO2转化为具有工业价值的化学品或燃料,是实现化学储能以及碳中和的有效途径之一。但在CO2转化方面还存在诸多问题,如理想产物的选择性较差、过电势较高、催化剂活性较低等,这些问题制约着电化学CO2还原的工业化应用。目前,电催化CO2还原的主要研究方向仍然是探索高效的电催化剂;设计并改性催化剂来提高产物的效率以及选择性是一条可行之路。
水资源问题已经成为诸多国家经济发展的重要制约因素,我国水资源问题尤为突出。随着工业的发展,人工合成的有机物越来越多,有机废水的不完全处理与大量排放,使其在水体中大量积累,对生态环境和人类健康构成严重的威胁,特别是难降解的抗生素,近年来频繁地在地下水和地表水中检出。基于过硫酸盐的高级氧化技术因其降解效率高、环境友好、易操作以及抗干扰能力强等优势被广泛运用于水体持久性有机物的去除。不断探索高效且环境友
随着新能源技术的发展,H2的需求量越来越大,为了满足人类日益增长的清洁能源需求,光催化裂解水制氢技术经过不断地研究得到了巨大的发展。ZnS和类石墨氮化碳(g-C3N4)具有无毒,制备成本低廉,光响应能力强等诸多优点,因此获得了研究者们的青睐。本文选取g-C3N4和ZnS作为研究对象,根据各自的特点采用不同的方法,对催化剂的性能进行改进,并通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子顺
随着能源危机和环境污染问题日益严峻以及可再生能源的不断消耗,提高常规能源的应用效率迫在眉睫,电化学能量储能装置在能源存储和转换中发挥着巨大作用。在现存的储能装置中,超级电容器作为一种很有应用前景的电化学存储技术,具有循环性能优越、充放电速度快、安全、环保和功率密度高等特点。然而,相对较低的能量密度阻碍了其进一步的开发和大规模应用。最大限度地提高电极材料的电势窗以及开发具有较高比能量的电极材料是提高
近年来,随着资源枯竭,人口增加,迫切需要高能量密度和高功率密度的设备,高效的能量储能装置引起人们的极大关注。超级电容器,又称为电化学电容器,是下一代功率器件中有广阔前景的储能设备之一。与传统的电池相比,超级电容器具有高功率密度、快充放电速率、长循环寿命等特点。在需要不间断电源和负载均衡的情况下,它们在补充或更换电池方面发挥着重要作用,但是能量密度低的缺陷严重阻碍其发展。电极材料是高性能超级电容器的
光催化技术不仅可以进行制氢反应,还可以催化还原CO2产生燃料、降解污染物等等,应用十分广泛。光催化技术主要依赖于催化剂,而催化剂结构众多,层状的钙钛矿结构由于具有一系列优良的性质而备受材料学家的关注。本论文主要是通过高温固相法合成几种含Ta、Nb的Dion-Jacobson型层状钙钛矿材料Cs Bi2Ti2MO10(M=Nb,Ta)以及固溶体Cs(La1-xBix)2Ti2NbO10(x=0,0.