【摘 要】
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木质素催化还原解聚是木质纤维素生物质转化研究的热点。目前的研究主要使用成本昂贵的Ru等贵金属催化剂将木质素解聚为单体化合物,开发替代的非贵金属催化剂可以使该过程更具实用性。本文将Ni（EDTA）2-阴离子配合物浸渍到表面带有正电荷的介孔Al2O3载体上,制备了新型Ni@C/Al2O3催化剂。利用TGA、XRD、XPS、TPR和BET等技术表征了催化剂的晶体结构和物化性质。结果表明,Ni@C/Al2
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木质素催化还原解聚是木质纤维素生物质转化研究的热点。目前的研究主要使用成本昂贵的Ru等贵金属催化剂将木质素解聚为单体化合物,开发替代的非贵金属催化剂可以使该过程更具实用性。本文将Ni（EDTA）2-阴离子配合物浸渍到表面带有正电荷的介孔Al2O3载体上,制备了新型Ni@C/Al2O3催化剂。利用TGA、XRD、XPS、TPR和BET等技术表征了催化剂的晶体结构和物化性质。结果表明,Ni@C/Al2O3催化剂具有核壳结构,核心为Ni金属粒子,其表面覆盖有多孔的N掺杂碳层。和常规浸渍方法制备的Ni/Al2O3催化剂相比,Ni@C/Al2O3催化剂上Ni金属粒子的尺寸更小。以实际生物质为原料,考察催化剂在杨木木屑还原催化分馏过程中的活性。结果表明,Ni@C/Al2O3催化剂上的单体产物总收率达到34.5%,而Ni/Al2O3催化剂上仅有25.9%。进一步考察了催化剂还原温度、Ni金属负载量、EDTA与Ni的摩尔比等制备条件对杨木木屑催化还原解聚反应的影响,最终优化的参数为还原温度500℃、Ni负载量28wt%、EDTA与Ni摩尔比为1:1。Ni@C/Al2O3催化剂的高活性可以归结于高度分散的Ni金属粒子和碳层的保护作用。类似的,Ni金属粒子和EDTA配体的螯合作用对于模型化合物4-丙基愈创木酚加氢反应的产物选择性具有显著影响,Ni/Al2O3催化剂的产物以4-丙基环己烷为主,而Ni@C/Al2O3催化剂上还生成一部分4-丙基环己醇。
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