【摘 要】
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在“双碳”背景下厌氧消化(Anaerobic digestion,AD)技术得到广泛应用,但甲烷产率低仍是其规模化应用的主要瓶颈,其原因主要在于,处理高浓度有机废水时挥发性脂肪酸(volatile fatty acids,VFA)的积累,VFA氧化细菌与产甲烷古菌之间以H2或甲酸为介体的微生物种间电子传递过程的发生存在热力学能障,反应效率较低。研究发现,通过向厌氧消化系统投加生物炭,可激发微生物胞
【基金项目】
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国家自然科学基金-厌氧膜生物反应器中生物炭微界面行为的原位分析与调控机制:2020.01-2023.12(项目批准号:51978560); 国家自然科学基金-猪粪甲烷发酵过程毒性过程抑制生物炭环境机制与调控原理:2021.01-2023.12(项目批准号:52000148);
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在“双碳”背景下厌氧消化(Anaerobic digestion,AD)技术得到广泛应用,但甲烷产率低仍是其规模化应用的主要瓶颈,其原因主要在于,处理高浓度有机废水时挥发性脂肪酸(volatile fatty acids,VFA)的积累,VFA氧化细菌与产甲烷古菌之间以H2或甲酸为介体的微生物种间电子传递过程的发生存在热力学能障,反应效率较低。研究发现,通过向厌氧消化系统投加生物炭,可激发微生物胞外电子传递(extracellular electron transfer,EET)过程,建立互营微生物间直接种间电子传递(Direct interspecies electron transfer,DIET)代谢路径,加速VFA氧化,提升AD系统效能。然而,生物炭导电性较低,其强化微生物EET的特性与作用原理尚不明确。基于此,本研究通过构建微生物电化学系统(Bio-Electrochemical System,BES),以典型VFA为电子供体,系统研究了生物炭强化VFA氧化过程中微生物EET代谢特性,分析了其潜在作用机制。主要研究内容和结论如下:(1)研究了悬浮生物炭对VFA氧化过程中EET代谢路径的强化作用特性。结果表明,以VFA为电子供体时,向BES阳极室加入10g/L的生物炭颗粒,可将系统的最大电流密度提升83.3%~220.0%。同时,悬浮生物炭将阳极电阻降低了66.6%~16.6%。与对照组相比,悬浮生物炭促进了典型产电细菌(Geobacteraceae科)在阳极生物膜表面的富集。同时,电子供体类型对阳极生物膜的优势产电菌属类型具有一定影响。当以乙酸为电子供体时,优势菌属为Desulfuromonas,其相对丰度由控制组的1.1%增加到生物炭组25.0%。丙酸为电子供体时,Geobacter为优势菌属,其相对丰度由控制组的4.6%增加到生物炭组的31.7%。系统电化学特性解析发现,悬浮生物炭几乎不会提高阳极室污泥的导电性,但生物炭具有较强的氧化还原电子传递能力,使得其可能作为电子传递介体,加速了产电微生物的富集。同时,生物炭具有丰富的多孔结构,可能在反应初始阶段为产电细菌提供了附着生长的场所,并促进了其向阳极表面的富集,由此强化了基于EET路径的VFA氧化过程。(2)研究了生物炭阳极介导EET氧化VFA效能。结果表明,与悬浮生物炭添加至BES阳极相比,引入生物炭阳极可将最大电流密度提升300%,库伦效率由19.4%提升至42.2%。生物炭阳极将底物氧化释放的电子更高效的传递至阳极用于系统产能而非自身生长。循环伏安法解析发现,悬浮生物炭组氧化峰和还原峰峰值电流与扫速的1/2方成正比(R~2=0.94/0.96),电极反应受扩散控制。而生物炭阳极组氧化还原峰峰值电流与扫速成正比(R~2=0.93/0.95),表明电极反应受动力学控制,系统电子传递效率更高。观察电极微观形貌发现,在生物炭阳极微生物更易于富集在生物炭颗粒上而非碳毡表面。与悬浮生物炭相比生物炭阳极优化了阳极的电化学特性,强化了微生物在阳极表面的富集,实现高效介导EET加速VFA氧化。(3)研究了生物炭阳极介导EET氧化VFA的时效性及作用机制。将第一周期运行结束后的生物炭阳极拆分为生物炭颗粒和碳毡两部分,生物炭颗粒重装为生物炭阳极,排除种泥运行第二周期。结果表明,碳毡在无种泥条件下,难以将底物氧化释放电子,电流密度维持在0.03A/m~2左右。而生物炭阳极实现快速启动,最高电流密度达0.96A/m~2,可将实际产电量由碳毡的70C提升至1578C,乙酸降解率由20%提升至86.2%,表明在生物炭阳极中主要为生物炭颗粒增促EET加速VFA氧化,而碳毡仅起到收集电流的作用。在同等条件下,第二周期的生物炭阳极实际产电量比第一周期高323C,启动周期短,表明生物炭阳极可实现持续介导EET氧化VFA。同时,微生物群落解析发现,生物炭阳极通过富集Hydrogenophaga菌和G.sulfurreducens菌进行的互营代谢,实现持续高效介导EET加速VFA氧化过程。
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