【摘 要】
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质子膜燃料电池(PEMFC)的能源利用率高、结构简单,是环境友好型能源,也是替代传统汽车动力系统的理想动力源之一,其中富氢气体的深度净化是限制PEMFC应用的瓶颈之一。CO选择性
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质子膜燃料电池(PEMFC)的能源利用率高、结构简单,是环境友好型能源,也是替代传统汽车动力系统的理想动力源之一,其中富氢气体的深度净化是限制PEMFC应用的瓶颈之一。CO选择性甲烷化作为去除富氢气体中少量CO的有效方法之一,其关键在于具有高的低温活性、高选择性和稳定性的CO选择性甲烷化催化剂的研制。Ni基甲烷化催化剂具有较好的活性和选择性,价格低廉,是目前被广泛应用和研究的催化剂。本文制备了一系列Ni基Zr掺杂SBA分子筛催化剂并考察了其CO选择性甲烷化催化性能。采用XRD、N2吸附-脱附测试、H2-TPR、CO/CO2-TPD、FTIR、XPS、SEM、TEM、ICP-OES等表征分析技术对催化剂进行表征,分析了催化剂的性质与其催化性能之间的关系。主要研究内容如下:(1)采用直接水热法合成了Zr掺杂的SBA-15分子筛ZrSBA-15,并研究其负载Ni基甲烷化催化剂的催化性能,考察了还原温度、Zr掺杂量以及Ni负载量对催化性能的影响。结果表明,适量的Zr掺杂能够提高Ni基催化剂的比表面积,增强金属与载体之间的相互作用,有效抑制金属Ni的团聚和烧结,增强了催化剂对CO的吸附能力同时抑制CO2的吸附。活性测试表明:当催化剂的还原温度为350°C,Zr/Si摩尔比为0.05,Ni负载量为25wt%时,25Ni/0.05ZrSBA-15催化剂表现出优异的低温催化性能,能够在较低的温度范围内(170-220°C)将富氢重整气中的CO深度去除(<10×10-6),同时保持CO甲烷化反应的选择性高于50%,较好地满足燃料电池对高品质氢源的要求,并且在连续120 h的稳定性测试中,反应器出口CO和CH4浓度基本不变,说明具有很好的催化稳定性。(2)采用直接水热法成功合成了Zr掺杂的SBA-16分子筛ZrSBA-16,采用浸渍法负载活性金属Ni,并考察了还原温度、Zr掺杂量以及Ni负载量对ZrSBA-16催化性能的影响。研究结果表明,Ni基锆掺杂SBA-16分子筛具有较好的CO选择性甲烷化性能,当催化剂的还原温度为450°C,Zr/Si摩尔比为0.05,Ni负载量为15wt%时,其能够在180-230°C反应温度范围将出口CO浓度降至10×10-6以下,且保持反应的选择性高于50%。连续120 h的稳定性测试中,催化剂表现出较为稳定的催化活性和选择性。
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