经过短短的十余年的发展,有机-无机钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%,接近大范围商用的硅基太阳能电池。而在种类繁多的钙钛矿材料中,无机CsPbI3钙钛矿太阳能电池具有相对其合适的带隙、较高的载流子迁移率、比较简洁的制备工艺等一些优点,使得其在近些年来引起了广泛的关注。然而,相较于有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池,在光电转换效率上,无机CsPbI3钙钛矿太阳能电池还有着较大的差距。此外,CsPbI3在工作环境下易于发生相转变而失去钙钛矿结构导致器件失效。因次,为了推进无机钙钛矿太阳能电池的进一步发展,针对以上需要改进的问题,我们采用无机CsPbI3钙钛矿薄膜为吸光层材料,通过前驱体溶液调控、表面修饰处理对CsPbI3钙钛矿薄膜进行优化,制备出了高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件。本论文的主要研究内容如下:（1）针对无机CsPbI3钙钛矿薄膜晶界面缺陷较多和湿度稳定性不佳等问题,我们首先对CsPbI3钙钛矿前驱体溶液的组分进行了探索。通过调节DMF（二甲基甲酰胺）和HI（氢碘酸）的比例,合成的出不同的DMAI（二甲胺氢碘酸盐）粉末样品,经过一系列的表征验证,制备出了性能更好的CsPbI3薄膜。后期,我们采用了PTABr(C8H12NBr)对薄膜进行表面修饰,钝化了晶界的同时在CsPbI3晶格中掺入了Br-离子,改善了薄膜的结晶过程,减少了薄膜表面的缺陷,降低了非辐射复合,优化了载流子的传输,在将电池光电转换效率提升了5.1%（与未采用PTABr修饰样品对比）的同时也较大程度地提升了薄膜的湿度稳定性。（2）设计了一种优化能带,降低能量损耗,提高钙钛矿电池效率的方法。我们通过对CsPbI3钙钛矿薄膜表面进行GABr（CH5N3·HBr）后处理,制备了高效的无机CsPbI3钙钛矿太阳能电池。进一步研究发现,GABr对钙钛矿薄膜存在钝化作用,导致非辐射复合率降低。此外,也优化了钙钛矿光吸收层与其他界面层之间的能带排列,从而降低了电子收集的电子传输势垒,并提供了极好的空穴接触,以在空穴转移中提供驱动力并禁止电子向相反方向流动。GABr后处理优化后,CsPbI3钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率达到了18.02%,远高于未优化器件的16.58%。