【摘 要】
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CeO2由于特殊的电子结构、独特的光学性质、热稳定性、高储氧能力和缺陷丰富等特点被广泛应用于光催化、吸附等领域。但传统CeO2由于比表面积小、易团聚、禁带宽度宽、光吸收效率低以及光生载流子复合效率高,通常表现出较低的吸附性能和光催化活性。因此,具有大比表面积、孔容的多孔CeO2逐渐进入人们视线,使得CeO2吸附性能和光催化活性得以改善。掺杂改性可有效地扩展CeO2的可见光响应,使载流子的分离效率提
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CeO2由于特殊的电子结构、独特的光学性质、热稳定性、高储氧能力和缺陷丰富等特点被广泛应用于光催化、吸附等领域。但传统CeO2由于比表面积小、易团聚、禁带宽度宽、光吸收效率低以及光生载流子复合效率高,通常表现出较低的吸附性能和光催化活性。因此,具有大比表面积、孔容的多孔CeO2逐渐进入人们视线,使得CeO2吸附性能和光催化活性得以改善。掺杂改性可有效地扩展CeO2的可见光响应,使载流子的分离效率提高,进一步提高CeO2光催化效率。本课题尝试用溶剂热法、硬模板法制备可控多孔CeO2颗粒,并进行掺杂改性处理。探索掺杂体系对多孔CeO2颗粒微观结构、形貌、表面性质及性能的影响。以亚甲基蓝（MB）和四环素（TC）为目标污染物,初步探索光催化剂光催化活性和光催化机理。以MB阳离子染料为目标污染物,进行选择吸附性能测试,初步探索吸附剂选择吸附性能和吸附机理。本文主要结果如下:（1）采用溶剂热法制备多孔氧化铈微球（mCeO2）,比表面积为156.71 m~2/g,孔容为0.12 cm~3/g,平均孔径为6.31 nm。通过离子掺杂制备mCe0.85Zr0.15O2、mCe0.85Gd0.15O2微球,比表面积为115.52-217.00m~2/g,孔容为0.09-0.23 cm~3/g,平均孔径为6.17-7.36 nm。掺杂会拓宽光响应范围,降低禁带宽度,提高Ce3+、氧空位（OV）浓度。（2）以不同形貌、不同结构的介孔氧化硅为硬模板,反向复制不同形貌、不同结构的多孔CeO2颗粒（D-mCeO2、H-mCeO2、W-mCeO2）。多孔CeO2颗粒保留模板原始形貌与部分多孔结构,说明硬模板反向复制基本成功。D-mCeO2微球比表面积为90.45 m~2/g,孔容为0.09cm~3/g,平均孔径为8.96 nm。掺杂D-mCeO2比表面积为113.44-174.15m~2/g,孔容为0.15-0.23 cm~3/g,平均孔径5.61-6.32 nm。H-mCeO2-1和H-mCeO2-3颗粒比表面积为169.18-183.43 m~2/g,孔容为0.18-0.22cm~3/g,平均孔径为5.11-5.58 nm。W-mCe0.8Yb0.2O2和W-mCeO2微球比表面积为144.28、160.84 m~2/g,孔容为0.14、0.18 cm~3/g,平均孔径为4.21、5.32 nm。掺杂会提高Ce3+含量、OV浓度,并使最大吸收波长扩展,禁带宽度变窄。（3）针对MB光催化性能测试,mCeO2速率常数为市售CeO2的2.97倍。此外,Zr4+、Gd3+掺杂mCeO2速率常数是mCeO2的1.57和1.71倍。针对TC光催化性能测试,D-mCeO2、H-mCeO2、W-mCeO2速率常数是市售CeO2的3.42-5.57倍。这归因于多孔CeO2颗粒的多孔结构,使其比表面积增加,提供更多表面活性位点,更易吸附MB（或TC）分子。掺杂D-mCeO2是D-mCeO2的1.08-1.23倍。掺杂W-mCeO2是W-mCeO2的1.27倍。掺杂样品光催化活性的提高,可归因于掺杂离子掺杂导致晶格畸变,CeO2中Ce3+和OV含量提高。OV捕捉电子,促使载流子分离,从而使·OH、·O2-等浓度提高,进一步增强与MB（或TC）分子相互作用最终提高样品光催化活性。此外,Gd3+掺杂样品,共掺杂D-mCeO2样品在各自的体系中表现出更好的光催化活性。这归因于根据Gd3+4f轨道的构造,以及Gd3+为对称中心的Sm3+和Dy3+形成的稳定的特殊构型,使得载流子分离效率提高。从而使·OH、·O2-等浓度提高,加强与MB（或TC）分子的相互作用,最终表现出更好的光催化活性。（4）根据MB选择吸附性能测试,多孔CeO2颗粒表现出较好的选择吸附性能,这可归因于样品表面羟基含量丰富、表面带负电荷,与带正电荷的MB染料可通过静电吸引力吸附。此外,多孔CeO2颗粒大表面积和多孔结构提供较多吸附活性位点,进一步提高吸附剂吸附能力。根据准一级、准二级动力学拟合模型表明,准二级模型数据更适合吸附数据。因此,化学吸附是大部分样品主要吸附机制,R~2为0.84-0.99。多孔CeO2颗粒吸附等温数据与Langmuir模型拟合较好,表明单分子层吸附是其吸附主要方式,R~2为0.73-0.95。
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