【摘 要】
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随着全球科技和经济的迅速发展,人类对贵金属材料的需求越来越大,但其储量却十分有限。因此,研究含贵金属废料的资源化利用具有十分重要的科学意义。与溶剂萃取、离子交换、电化学处理和膜分离等技术相比,固相萃取以其高效、低成本、易操作等优点引起了研究工作者的广泛关注。作为一种新型多孔材料,二维共价有机框架材料(Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks,2D CO
【基金项目】
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国家自然科学基金(22073024);
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随着全球科技和经济的迅速发展,人类对贵金属材料的需求越来越大,但其储量却十分有限。因此,研究含贵金属废料的资源化利用具有十分重要的科学意义。与溶剂萃取、离子交换、电化学处理和膜分离等技术相比,固相萃取以其高效、低成本、易操作等优点引起了研究工作者的广泛关注。作为一种新型多孔材料,二维共价有机框架材料(Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks,2D COFs)因其具有结构和功能可调及强的主客体相互作用,近年来在吸附与分离领域显示出广阔的应用前景。基于此,在国家自然科学基金(22073024)的支持下,针对当前贵金属资源化利用的研究现状,设计合成了一系列二维席夫碱类COFs材料,然后将其用于选择性萃取分离贵金属离子。主要研究内容包括以下三部分:1.通过调控COFs的孔壁微环境,制备了三种基于联吡啶功能化的二维席夫碱类COFs(TFBBPY-COF,TFBBPY-OH-COF,TFBBPY-OMe-COF),研究了它们对贵金属钯(Pd)离子的吸附性能。采用多种谱学方法对合成的材料进行了结构表征。其中,TFBBPY-OMe-COF材料对钯离子具有吸附速度快、吸附容量高及选择性高的特点。循环实验结果表明,TFBBPY-OMe-COF很容易再生并循环利用,在循环重复实验五次后活性没有明显降低且结构保持完好。然后利用SEM、EDX、XPS以及密度泛函理论(DFT)计算等方法研究了该类COF结构对Pd2+吸附机理。此外,将吸收Pd(II)后的TFBBPY-OMe-COF材料收集作为反应催化剂,能够在温和的条件下高效的催化Suzuki-Miyaura反应。2.设计合成了一系列腙键连接的席夫碱类COFs材料,通过在COF骨架中构建“纳米阱”实现了对金离子的高效、选择性吸附。采用红外光谱(FT-IR),扫描电子显微镜(SEM),粉末X射线衍射(PXRD),N2吸附-脱附、热重分析(TGA)等技术对材料进行了详细的结构表征,并考察了这些COFs对金离子的吸附性能。研究发现,引入羟基功能基团构建“纳米陷阱”后,COFs材料对Au(III)的吸附性能得到显著的提升,同时也表现出高的选择性和易于循环利用的特点。研究表明,合成的COF具有显著的金吸附性能可归因于形成氢键及羟基上的O原子与Au(III)强的螯合作用。3.设计合成了一种二维阳离子型席夫碱类COF材料:TFBOMe-EB-COF,研究了该材料对水溶液中Ag(I)离子的分离性能。采用PXRD、TF-IR、N2吸附-脱附、XPS等技术对所合成材料的结构进行了表征。结果表明,所合成的材料具有较高的晶态结构、大的比表面积及高的化学稳定性。TFBOMe-EB-COF能有效回收水溶液中的Ag(I)且易于循环利用,在循环实验五次后仍有较高的萃取效率。研究表明,TFBOMe-EB-COF具有优良的Ag(I)吸附性能可归因于框架中Br-和Ag(I)的极化作用。
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