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能源稀缺和环境污染已成为21世纪不可忽视的两大社会问题,学者们纷纷致力于寻找和开发清洁环保的可再生能源以及安全高效的储能装置。其中,超级电容器(电化学电容器或法拉第电容器),因为其具有充放电速率快、功率密度高、循环稳定性好等优点,逐渐成为了科学家们的研究重点。碳材料作为一种常用的超级电容器电极材料,具有比表面积大、孔径结构可调控、导电性能好和来源广泛、成本低廉等优点,受到了广泛的关注。但单纯的碳材料作为电极材料时,存在比电容和能量密度较低的缺点,严重限制了其进一步发展和应用。据报道,在碳基骨架中掺杂氮、磷、氧、硼等杂原子,能有效对碳材料进行改性,增加其比电容和能量密度。本课题主要制备了三种氮掺杂的多孔碳材料(PNCs),研究不同前驱体及碳化温度对PNCs形貌、结构和电化学性能的影响,并探究了PNCs样品作为超级电容器电极材料的实用性能:首先,以对苯二胺(PPD)和三聚氯氰(TCT)为主要原料,通过缩聚反应生成具有三嗪结构的微孔聚合物,再在不同温度下煅烧碳化,制备氮掺杂的碳材料。测试表征结果表明:碳化温度是影响电极材料比表面积、孔径分布、氮掺杂量和电化学性能的重要因素;碳化温度升高时,样品的比表面积和微孔孔体积逐渐增大,但当碳化温度过高时,比表面积和微孔孔体积变小,碳化温度为900℃时,样品具有最高的比表面积和微孔孔体积;随着碳化温度的逐渐升高,样品的石墨化程度逐渐变大,导电性逐渐增强,氮含量逐渐减少。在比表面积、孔径结构、氮掺杂量和导电性能的综合作用下,900℃碳化的样品(N-CTF-900)在1 A g-1电流密度时具有264 F g-1的比电容,为各个碳化温度中的最大值,且其具有良好的倍率性能和循环稳定性。其次,分别以对苯二胺(PPD)为碳源和氮源,六氯环三磷腈(HCCP)为氮源和磷源,通过氨基对氯的亲核取代,生成具有微孔结构的聚合物,再置于不同温度的管式炉中煅烧碳化,制备氮磷共掺杂的多孔碳材料。结果表明:不同碳化温度下制备的样品都具有分层级的多孔结构,为电子和离子的传输和存储提供了通道;比表面积的大小、石墨化程度与碳化温度成正比,而氮磷原子的掺杂量与碳化温度成反比,1000℃碳化的样品(NP-MCP-1000)具有最大的比表面积(1785 m2 g-1),700℃煅烧碳化的样品(NP-MCP-700)具有最高含量的氮磷掺杂量。循环伏安法(CV)和恒流充放电测试(GCD)表明900℃碳化的样品(NP-MCP-900)具有最高的比电容,1 A g-1电流密度时为323 F g-1。此外,NP-MCP-900样品具有良好的倍率性能和循环使用寿命,且其组装的简易超级电容器装置能够成功点亮LED灯,表现出良好的实用性能。第三,将富氮单体1,2,4-三氨基苯盐酸(BTD)或1,2,4,5-四氨基苯盐酸(TAB)与活性剂FeC13·6H20混合均匀后置于Ar氛围下的管式炉中煅烧碳化,制备高氮含量的掺杂碳材料。研究结果表明:FeCl3·6H2O不仅有利于氧化聚合,还能促进碳化过程中孔道结构的产生,各个温度下碳化的样品都形成了分层级的多孔结构,有利于电子的传输和离子的扩散;450℃煅烧碳化的样品具有最大的比表面积和微孔孔体积,BTD和TAB在450℃碳化的碳材料(PNCB-450和PNCT-450)的比表面积分别为1335 m2 g-1和1169 m2 g-1;在450℃碳化的样品(PNCB-450和PNCT-450)分别具有23.85%和26.36%的最高氮掺杂量。碳材料中氮含量的增加有利于增加其电容量,但氮含量过高时,其比电容反而降低。电化学测试表征表明450℃碳化的样品具有最高的比电容,酸性电解液中1 A g-1电流密度时,PNCB-450和PNCT-450的比电容分别为482 F g-1和403 F g-1;PNCB-450样品在12000次循环充放电后仍具有98%的电容量,表现出良好的循环稳定性;且在二电极体系中,0.5 Ag-1的电流密度时其能量密度和功率密度分别为9.43 Whkg-1和155.43 W kg-1;将PNCB-450样品组装的简易超级电容器装置与秒表串联,能够成功点亮秒表并持续工作10 min,表明其作为超级电容器电极材料具有一定的可行性。