【摘 要】
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近年来,卤化物钙钛矿材料由于具有高的吸收系数、长的载流子扩散长度、高的载流子迁移率等优点,被广泛用于高性能太阳能电池、探测器的研究。目前,钙钛矿光电器件一般基于多晶薄膜,其晶界处富含电荷缺陷;并且晶界是水氧扩散和离子迁移的通道,从而对器件的性能产生不利影响。比如,多晶钙钛矿电池往往存在电流电压（J-V）曲线迟滞现象,且稳定性较差。相比于多晶薄膜,钙钛矿单晶由于消除了晶界,因而具有更优异的光电性能和
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近年来,卤化物钙钛矿材料由于具有高的吸收系数、长的载流子扩散长度、高的载流子迁移率等优点,被广泛用于高性能太阳能电池、探测器的研究。目前,钙钛矿光电器件一般基于多晶薄膜,其晶界处富含电荷缺陷;并且晶界是水氧扩散和离子迁移的通道,从而对器件的性能产生不利影响。比如,多晶钙钛矿电池往往存在电流电压（J-V）曲线迟滞现象,且稳定性较差。相比于多晶薄膜,钙钛矿单晶由于消除了晶界,因而具有更优异的光电性能和更高的稳定性。因此,钙钛矿单晶是制备高性能光电器件的理想材料。经过短短5年的发展,钙钛矿单晶太阳能电池（PSC）的效率从6.5%迅速提高到22.8%。此外,单晶钙钛矿X射线探测器具有灵敏度高、检测限低的优势,性能显著优于商用的非晶硒探测器。但是,钙钛矿单晶电池和探测器的发展仍然存在一些问题,例如:（1）钙钛矿单晶太阳能电池的效率和稳定性不高,尤其是稳定性非常差,这与钙钛矿单晶材料优异的稳定性相矛盾,且内在机理尚不明确。（2）目前性能优异的钙钛矿X射线探测器一般基于大尺寸的体块单晶,其较大的厚度不仅降低了垂直方向的载流子收集,而且还会造成严重的横向串扰。另外,体块单晶与晶体管阵列基底集成困难,限制了其成像应用。针对上述问题,本论文采用空间限域和液面调控的策略,结合逆温结晶法生长了厚度可控的钙钛矿单晶晶片,并对单晶晶片的光学、电学等性质进行了详细研究。基于生长的单晶晶片,制备了高效稳定的单晶电池以及高灵敏度的X射线探测器件。主要研究内容如下:（1）首先,结合空间限域与逆温结晶策略,生长了 20 μm厚的MAPbI3与FA0.55MA0.45PbI3单晶晶片。通过对电池稳定性、晶体质量、电荷缺陷密度的研究,我们揭示了广泛研究的20 μm厚的单晶电池稳定性差的内在原因。单晶晶片较高的缺陷密度为离子迁移提供了大量的通道,而离子迁移进一步降低了材料性质。（2）随后,通过调节溶质在限域空间的扩散速度,提升了 FA0.55MA0.45PbI3单晶晶片的晶体质量,降低了晶片的缺陷态密度,提高了晶片的离子迁移活化能,减弱了光诱导材料性能的退化。基于高质量单晶制备的单晶电池在1个太阳光照下,在最大功率点下连续运行330h后,其效率没有明显的下降。同时,也发现FA0.55MA0.45PbI3单晶太阳能电池的载流子传输长度超过200μm,有利于横向电池的发展。（3）通过控制溶液表面和ITO基底之间的距离,在氧化铟锡（ITO）基底上直接生长出毫米厚度、英寸大小的MAPbBr3单晶晶片。然后采用了抛光、臭氧（O3）处理,获得了表面光滑、缺陷态密度低、电学性能好的单晶晶片。制备的X射线探测器灵敏度高,在-5 V的偏压下具有632 μC Gyair-1 cm-2的灵敏度。该工作为制备能与基底集成、大面积、厚度可控的钙钛矿单晶X射线探测器提供了有效途径,有利于发展钙钛矿单晶成像的实际应用。
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