【摘 要】
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丙烯作为现代化工产业中的基础原料,在国民经济发展中具有重要作用。在近年来全球对于丙烯及其衍生品需求日益加剧的大背景下,开发高效、环保、低成本的新型丙烯生产技术刻不容缓。其中,丙烷非氧化脱氢制丙烯工艺凭借选择性高、操作简单、廉价等优点得到了广泛应用和研究。目前在丙烷非氧化脱氢工艺中常用的是铂基或有毒的铬基催化剂,但是它们都具有易积炭失活的缺点,同时铬基催化剂还面临环保问题。因此,本论文提出了一种新型
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB1501600）；
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丙烯作为现代化工产业中的基础原料,在国民经济发展中具有重要作用。在近年来全球对于丙烯及其衍生品需求日益加剧的大背景下,开发高效、环保、低成本的新型丙烯生产技术刻不容缓。其中,丙烷非氧化脱氢制丙烯工艺凭借选择性高、操作简单、廉价等优点得到了广泛应用和研究。目前在丙烷非氧化脱氢工艺中常用的是铂基或有毒的铬基催化剂,但是它们都具有易积炭失活的缺点,同时铬基催化剂还面临环保问题。因此,本论文提出了一种新型高温快速混合辅助的水热合成策略,制备出了骨架限域单位点铁基MFI沸石分子筛并用于催化丙烷非氧化脱氢反应。一系列表征结合理论计算结果表明Fe被成功掺入MFI沸石骨架中且以畸变四面体的形式存在。与此同时,MFI沸石的骨架十元环随着Fe的引入产生了扭曲,呈椭圆状。与Fe2O3相比,沸石骨架Fe的价态略低,第一层Fe-O键键长更短。测试结果显示骨架限域单位点Fe基沸石催化剂具有优异的丙烷非氧化脱氢性能,在36 h的测试过程中始终保持～20%的丙烷转化率,丙烯和总烯烃选择性分别大于90%和99%。研究表明,畸变的四面体Fe位点是催化丙烷脱氢的主要活性位点,而骨架限域作用避免了Fe位点的碳化,抑制了焦炭生成。值得一提的是,含氟矿化剂的使用和骨架Fe的引入大幅降低了催化剂表面硅醇缺陷的数目,使催化剂拥有优异的高温水热稳定性和耐氧性。此外,较少的硅醇位点和椭圆状的十元环也进一步提高了催化剂的稳定性和丙烯选择性。
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