进入21世纪,能源和环境问题是全球面临的主要问题,各行业都在为缓解这些问题做出相应努力。在化学合成方面,为了能让资源高效、经济及绿色地利用,使用一些环保类能源去开发一些可持续性合成路线是绿色化学的重要研究方向。在研究过程中,C1资源逐渐进入人们视线,其来源广泛,可以在煤、页岩气、生物质的加工过程中产生。人们可以通过各种转化方式将C1资源合成多种基础化工原料和高经济附加值的精细化学品。C1资源的合理利用一方面可以避免其排放对环境造成污染,另一方面也提高了C1资源的经济价值。因此C1化学的研究对国家经济的健康可持续化发展具有重要的现实意义。而在C1资源转化的反应中,催化羰基化反应是一类比较有特色的C1利用过程,羰基化反应效率高、原子经济性好、对环境影响小,是生产高附加值化工产品的重要手段,因此也是当前C1资源利用的前沿研究方向。人们不仅通过实验对羰基化反应进行了研究,还对相关反应机理做了大量探索。羰基化反应过程一般包括氧化加成、羰基迁移插入以及还原消除几个主要步骤。然而对于不同反应体系,如:配体、溶剂、添加剂的不同,仍会影响反应的具体机理。同时,随着对替代羰基源的实验研究,虽然很多针对相应体系的可能反应机制在实验中被提出,但是对于机理的详细研究仍然较少,阻碍人们对这类反应过程了解。因此有必要对这类反应机制进行研究,促进人们对新的羰基化反应的开发。研究方法方面,理论计算由于不受实验条件的限制,可以通过程序得出的数据直观的反映过程中能量、化学键长、电子云密度的变化等优势。因此本文将通过理论计算的方式来研究甲酸和甲酸苯酯为羰基源的相关反应机理。论文的主要研究内容如下:（1）研究了以甲酸为羰基源,钯催化芳溴合成芳羧酸的反应过程。反应过程大致为C-Br氧化加成、CO插入、催化剂还原及产物的生成几个步骤。首先计算了两种反应活性物种3:[L2Pd]和2:[L2Pd（CO）]（L为配体）下的氧化加成反应,两种反应起始物的主要区别是三配位催化剂物种比二配位催化剂增加了羰基的配位,催化剂从三配位到二配位要吸收20kcal/mol左右的能量。芳溴与三配位的催化剂氧化加成反应能垒约为28kcal/mol。加成过程中需要断裂其中一个Pd-P键形成稳定的四配位构型。在还原消除阶段,计算发现经过芳酰溴直接还原消除后水解生成产物的反应路径能垒较高,在动力学上是不利的。而经HCOO-基团与酰基还原消除过程是可行的,其中的五元环过渡态相对于三元环过渡态机制更有利于消除反应进行,这与文献中的结论是一致的。（2）研究了钯催化合成杂环的反应机制,羰基源是甲酸苯酯。根据文献中提出的反应机制,假设反应要经过C-I与中心金属的氧化加成,CO的配位并随后插入到苯环上,O-H经中心金属活化,羟基O和H分别与中心金属配位,脱去HI,然后进行C-O还原消除反应。然而,通过计算双齿和单齿膦配体与催化剂配位时的反应过程发现双齿膦配位时Ph O-可以参与到催化反应中来,形成最终环化产物的前体。在催化剂与膦配体的单配位情况下,中心金属直接活化O-H是不利的,O-H键通过阴离子CH3COO-被活化则是一条优势路径。