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氨是氮肥的主要来源,在化工、冶金、医药、炸药等工业上有着重要的作用。合成氨工业在国民经济中占据着非常重要的地位,2017年全球氨的生产量达15亿吨。相比于传统的铁基氨合成催化剂,钌基催化剂在低温低压下具有较高的活性,所以本论文着重于开发钌基氨合成催化剂。钌基催化剂具有结构敏感和依赖载体两大特性,其催化性能受到钌纳米晶体形貌和载体性质的影响。因此,开发一种理想的钌基催化剂载体仍是氨合成催化研究的关键。铌酸盐具有化学性质稳定、碱性强、比表面积大、形貌可控等特点,具备理想的钌基氨合成催化剂载体的理论条件。本论文采用温和的水热合成法,通过改变反应条件合成片状结构的碱土金属铌酸盐,并以铌酸盐为载体,负载钌和助剂,构建在低温低压下具有高活性和稳定性的钌基合成氨催化剂。主要研究内容和结论如下:1、碱土金属铌酸盐的合成。采用水热合成法(200℃,24h)制备五氧化二铌,改变Nb205与Sr(OH)2/Ba(OH)2的比例制备铌酸锶和铌酸钡。结果表明,当Sr:Nb大于1、水热过程中搅拌反应液可得到单一的Sr2Nb207;当Ba:Nb大于5:4时即可得到单一的Ba5Nb4O15。其中铌酸锶和铌酸钡均为片状结构,NH3-IPD结果表明它们均为碱性载体,且铌酸钡的碱性强于铌酸锶。2、铌酸锶负载钌的催化作用。以Sr:Nb=2合成的铌酸锶为载体,选择最佳钌的负载率2 wt%进行活性测试。负载助剂之后,氨合成速率会有明显的升高。在Ba-Ru/Sr2Nb207催化体系中,催化剂的最佳预处理温度为500℃,钡的最佳负载量为 Ru:Ba=l:4,400 ℃的活性为 2317 μmol g-1cat h-1;在 Cs-Ru/SN 催化体系中,催化剂的最佳预处理温度为400℃,铯的最佳负载量为Ru:Cs=1:8,最高活性温度下降至400℃,在该点的氨合成速率可达4986 μmol g-1cath-1。经过72 h的稳定性测试,XRD及BET测试均表明Ba-Ru/Sr2Nb2O7和Cs-Ru/Sr2Nb2O-7催化剂具有良好的稳定性。3、铌酸钡负载钌的催化作用。以Ba:Nb=2合成的铌酸钡为载体,选择最佳钌的负载率4 wt%进行活性测试。负载助剂之后,氨合成速率会有明显的升高,并且最佳活性温度会相应降低。在Ba-Ru/BN催化体系中,催化剂的最佳预处理温度为500℃,钡的最佳负载量为Ru:Ba=1:1,最高活性温度下降至350℃,在该点下的氨合成速率为3720 μmol g-1cat h-1。;在Cs-Ru/Ba5Nb4O15催化体系中,催化剂的最佳预处理温度为400℃,铯的最佳负载量为Ru:Cs=1:2,最高活性温度为350℃,在该点下氨合成速率为4900 μmolg-1cat h-1。经过72h的稳定性测试,XRD及BET测试均表明Ba-Ru/Ba5Nb4015和Cs-Ru/Ba5Nb4O25催化剂具有良好的稳定性。与铌酸锶载体相比,铌酸钡作为氨合成催化剂的载体,可以在更低的温度(350℃)达到与前者在400℃相近的氨合成速率。