【摘 要】
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精神活性物质是指摄入人体后能够影响人的情绪、日常行为、意识状态的化学物质。根据药理特性主要分为:中枢神经系统抑制剂/兴奋剂、阿片类、大麻类、致幻剂、挥发性溶剂和烟草等。临床合理使用可以治疗疾病,改善患者生存状态。但是,人为滥用、不当处置或非法制造等会造成精神活性物质或其中间体流入环境中。进入环境系统的精神活性物质不容易降解,仍具有较强的生物活性,在水环境中长期存在会对水生态系统、水生生物、甚至人体
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精神活性物质是指摄入人体后能够影响人的情绪、日常行为、意识状态的化学物质。根据药理特性主要分为:中枢神经系统抑制剂/兴奋剂、阿片类、大麻类、致幻剂、挥发性溶剂和烟草等。临床合理使用可以治疗疾病,改善患者生存状态。但是,人为滥用、不当处置或非法制造等会造成精神活性物质或其中间体流入环境中。进入环境系统的精神活性物质不容易降解,仍具有较强的生物活性,在水环境中长期存在会对水生态系统、水生生物、甚至人体健康产生潜在的危害。因此,建立快速方便的前处理技术用于环境样品中精神活性物的检测具有重要意义。生物炭复合材料是在传统生物炭材料上引入不同优良性能的材料制备的。通常,与单独生物炭相比,生物炭基复合材料具备复合材料的共同优点、缺点又能互相弥补,具有更高的比表面积、更优的孔隙结构、更丰富的官能团和更广泛的实际应用。具有磁性的生物炭基复合材料吸附剂可以在外磁场作用下实现快速固液分离,操作简单,省时省力。本文以废弃柚子皮生物炭为原料,引入金属有机框架ZIF-8成功制备了三维磁性生物炭复合材料,联合UPLC-MS/MS建立了污水中多种精神活性物质的简便高效分析方法。并通过表征技术、批吸附实验、理论计算相结合等手段探究了三维磁性生物炭复合材料对精神活性物质氯胺酮的微观吸附机理。第一部分新型金属有机框架/柚子皮衍生磁性生物炭纳米复合材料对氯胺酮的吸附性能研究目的:制备新型金属有机框架/柚子皮衍生磁性生物炭纳米复合材料(MZBC),并以精神活性物质氯胺酮(KET)为代表研究其吸附性能。方法:将KOH活化后的柚子皮生物质和共沉淀制备的Fe3O4加入金属有机框架ZIF-8混悬液中,通过一锅热解法在不同热解温度下(400、500、600和700℃)合成了MZBC-x纳米复合材料。采用N2吸附/解吸、BET、SEM、FT-IR、VSM、Raman光谱和TGA表征分析了MZBC-600纳米复合材料的物理化学性质。通过p H实验、离子强度、吸附动力学和吸附等温线实验、XPS研究了复合材料对KET的吸附性能及机理。结果:热解温度对复合材料的吸附性能影响很大,综合最佳热解温度为600℃,同时对比研究了不含ZIF-8制备的复合材料MBC-600,朗格缪尔模型拟合发现MZBC-600对KET的最大吸附量为32.50 mg·g-1,约是MBC-600(1.31 mg·g-1)的24.8倍。MZBC-600在较宽的p H(3-12)范围内对KET表现出高稳定吸附能力,在高离子强度下(Na Cl,1.0 mol·L-1)仍保持良好吸附性能。吸附机制主要以孔填充、π-π相互作用、氢键和Zn螯合为主。结论:ZIF-8引入磁性生物炭制备的复合材料增强了吸附能力,提高了材料的稳定性,是一种很有前途的吸附材料,可用于去除污水中的精神活性物质。第二部分三维磁性生物质纳米多孔碳复合材料-UPLC-MS/MS法检测污水中5种精神活性物质目的:调节磁性柚子皮生物炭与金属有机框架ZIF-8的比例制备MBC/MOF复合材料作为磁性吸附剂,联合UPLC-MS/MS用于检测污水中5种精神活性物质。方法:将废弃柚子皮与不同比例ZIF-8(5、10、20 wt%)和Fe3O4纳米粒子通过一锅热解法制备MBC/MOFX%。采用单因素实验优化吸附条件,Box-Behnken设计实验优化解吸条件。应用Materials Studio 2017软件模拟计算复合材料吸附氯胺酮的主要吸附机理。联合UPLC-MS/MS检测污水中5种精神活性物质。结果:解吸条件显著影响回收率,解吸溶剂甲醇-甲酸(93:7,v/v)、解吸体积5 m L和解吸时间50 min是最佳条件。复合材料对氯胺酮的主要吸附机理有Zn螯合、π-π和氢键相互作用。在优化条件下,5种精神活性物质在1-100μg·L-1范围内具有良好的线性R~2(0.9990-0.9997),较好的回收率(81.74-99.90%)和相对较低的LOD(0.054-0.293μg·L-1)、LOQ(0.181-0.978μg·L-1)、日内RSD(0.12-3.40%)与日间RSD(0.10-3.44%)。结论:本研究制备的三维磁性生物质纳米多孔碳复合材料联合UPLC-MS/MS法可以实现污水中5种精神活性物质的同时检测,为控制环境潜在危险因素提供了重要手段,具有重要现实应用价值。
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