【摘 要】
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当前,基于化石燃料的传统能源如石油、煤炭等的过度开发及污染物排放,造成严峻的能源危机和环境污染问题,迫使人们将目光转移到可持续绿色能源的开发和利用上来。光催化分解水制氢技术利用丰富的太阳能分解水产生氢气和氧气,是一种缓解当前能源危机和环境污染的理想方案。然而光催化效率低下,不能满足实际应用的需要。因此,作为光催化技术的主要组成,高效的半导体光催化材料成为主要的研究方向。在众多半导体光催化材料中,赤
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当前,基于化石燃料的传统能源如石油、煤炭等的过度开发及污染物排放,造成严峻的能源危机和环境污染问题,迫使人们将目光转移到可持续绿色能源的开发和利用上来。光催化分解水制氢技术利用丰富的太阳能分解水产生氢气和氧气,是一种缓解当前能源危机和环境污染的理想方案。然而光催化效率低下,不能满足实际应用的需要。因此,作为光催化技术的主要组成,高效的半导体光催化材料成为主要的研究方向。在众多半导体光催化材料中,赤铁矿（α-Fe2O3）具有可见光吸收的禁带宽度、储量丰富、无毒、稳定性好等优点而备受关注。但α-Fe2O3存在较多的缺陷,如导电性差、空穴扩散距离短、水氧化动力学缓慢等造成光生电子-空穴快速复合,使光电催化性能远低于理论值。针对这些问题,本论文采用模板法在Ti基底上制备有序多孔结构Fe2O3/Ti O2/Ti电极,探讨其光电催化性能及作用机理,并在有序多孔结构氧化铁电极上进一步改性。主要研究内容如下:（1）通过聚苯乙烯（PS）微球在空气-水界面自组装过程形成单层薄膜,以此为模板在纯钛基底上制备的有序多孔Fe2O3/Ti O2/Ti电极在0.5 V vs.Ag/Ag Cl电位下光电流达到1.58m A/cm~2,是无序D-Fe2O3/Ti O2/Ti电极的13.5倍,而单一有序多孔Fe2O3/FTO电极在光照下没有光电流,经过结构和性能测试,证明这是由两个原因共同作用的结果,其一是均匀有序多孔纳米结构增强了对光的捕捉能力,减少电荷传递阻力,降低光生载流子复合率;其二是金属Ti在退火过程中与Fe2O3形成Fe2O3/TiO2异质结,异质结的形成有利于提高Fe2O3电极导电性,增大载流子密度,降低电荷传递阻力,实现光生载流子的有效分离,改善材料光吸收性能,从而提高光电催化水分解效率。（2）对有序多孔Fe2O3/TiO2/Ti电极进行改性,包括负载Au纳米粒子、掺杂Ce元素和表面电沉积Co助催化剂。光电催化性能测试结果表明,贵金属Au纳米颗粒的负载有助于提高Fe2O3材料导电性,降低电荷传输阻力,使光电流起始电位负移,利于光生电子和空穴的有效分离,提高光电催化性能;Ce元素掺杂有利于提升光电化学性能,2%的掺杂浓度的光电流密度提升27%;电极表面电沉积Co助催化剂,降低了界面电荷传递阻力,提高光生载流子的有效分离,改善了Fe2O3/Ti O2/Ti电极的光电催化性能,有效扩宽光谱响应区间至600 nm以上。
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