【摘 要】
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近年来,世界对丙烯的需求不断增加,并逐渐超过传统产能,同时由于页岩气的勘探,丙烷的产量逐年增长,在此情景下,丙烷脱氢制丙烯技术受到学术界研究人员的广泛关注。丙烷直接脱氢工艺开发的核心是催化剂,目前工业化常用的催化剂是Pt基和Cr基催化剂,前者价格昂贵,再生困难,后者对环境污染严重,这些问题限制了丙烷脱氢技术的发展。与其它过渡金属氧化物相比,负载型钒基催化剂活性和选择性较高,具有重要的开发前景。负载
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近年来,世界对丙烯的需求不断增加,并逐渐超过传统产能,同时由于页岩气的勘探,丙烷的产量逐年增长,在此情景下,丙烷脱氢制丙烯技术受到学术界研究人员的广泛关注。丙烷直接脱氢工艺开发的核心是催化剂,目前工业化常用的催化剂是Pt基和Cr基催化剂,前者价格昂贵,再生困难,后者对环境污染严重,这些问题限制了丙烷脱氢技术的发展。与其它过渡金属氧化物相比,负载型钒基催化剂活性和选择性较高,具有重要的开发前景。负载型钒基催化剂的活性受载体影响较大,本研究从氧化物载体出发,研究载体对氧化钒丙烷脱氢活性和稳定性的影响,主要研究结果如下:（1）揭示了焙烧温度对VOx/Al2O3催化剂结构和性能的影响。通过调变VOx/Al2O3催化剂的焙烧温度,发现在相对较低的温度下,VOx物种的加入可以诱导氧化铝发生局部的结构重排,促进氧化铝载体从非晶态的δ-Al2O3向结晶态的θ-Al2O3转变;DFT计算发现催化剂中V-O活性位点的化学状态可以通过改变配体Al3+的配位环境来进行调控,即八面体配位的Al3+更有利于增强V-O位点的C-H键断裂能力,八面体配位的Al3+随着氧化铝从非晶态的δ-Al2O3向结晶态的θ-Al2O3转变而增加;拥有高分散钒物种的催化剂可以减少表面焦炭的生成,适当的提高催化剂的焙烧温度可以提高钒物种在氧化铝载体上的分散度。（2）揭示了ZrO2/SiO2质量比对ZrO2-SiO2载体表面结构的影响,以及VOx/ZrO2-SiO2催化剂在Ar和CO2环境下的脱氢性能差异。采用溶胶-凝胶法制备ZrO2-SiO2载体,等量浸渍法制备VOx/ZrO2-SiO2催化剂。通过调变ZrO2-SiO2材料中ZrO2含量控制ZrO2/SiO2质量比,发现当ZrO2/SiO2质量比相对较低时,ZrO2可以高分散在SiO2表面,并且SiO2的存在可以抑制四方晶型ZrO2向单斜晶型转变;VOx/ZrO2-SiO2催化剂表面钒物种的还原程度可以通过改变VOx/ZrO2-SiO2中ZrO2/SiO2质量比和钒负载量来调控;在低载体酸量和高VOx分散度的VOx/ZrO2-SiO2催化剂上观察到CO2可以提高催化剂的脱氢活性,通过控制催化剂中ZrO2/SiO2质量比和VOx物种的负载量可以调控催化剂表面的酸量和VOx物种分散度。（3）揭示了Al/Zr离子比对VOx/Al2O3-ZrO2催化剂结构以及对VOx/Al2O3-ZrO2催化剂在Ar和H2环境下脱氢性能的影响。采用溶胶-凝胶法制备Al2O3-ZrO2载体,等量浸渍法制备VOx/Al2O3-ZrO2催化剂,通过控制Al2O3-ZrO2中Zr离子含量控制Al/Zr离子比。在一定V表面密度下,VOx物种与载体之间的相互作用和VOx物种聚合程度,可以通过改变VOx/Al2O3-ZrO2催化剂中Al/Zr离子比和载体焙烧温度来调控;VOx/Al2O3-ZrO2催化剂失活与表面活性位点被积碳覆盖有关,拥有高聚合度的VOx物种催化剂比拥有高分散的VOx物种催化剂的结焦速率快;在脱氢反应中引入少量H2可以抑制催化剂表面焦炭的产生,这种作用往往在结焦速率快的催化剂上得到体现。
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