【摘 要】
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随着人类社会的快速发展,全球环境污染和能源危机等问题日益加剧,开发和使用绿色清洁的二次能源来替代传统化石能源有助于解决上述问题。光催化分解水制氢作为一种新型的制氢技术,能够将太阳能直接转化为可储存的绿色氢能,对全球能源的可持续发展具有重要意义。硫化锌镉（CZS）作为一种热门的金属硫化物光催化材料,具有可见光响应、可调控的能带结构、制备简单和成本低廉等优点,因此在未来光催化分解水制氢领域有着较大应用
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随着人类社会的快速发展,全球环境污染和能源危机等问题日益加剧,开发和使用绿色清洁的二次能源来替代传统化石能源有助于解决上述问题。光催化分解水制氢作为一种新型的制氢技术,能够将太阳能直接转化为可储存的绿色氢能,对全球能源的可持续发展具有重要意义。硫化锌镉（CZS）作为一种热门的金属硫化物光催化材料,具有可见光响应、可调控的能带结构、制备简单和成本低廉等优点,因此在未来光催化分解水制氢领域有着较大应用潜力。然而,由于原始CZS纳米颗粒容易发生团聚以及光生载流子极易发生复合重组,导致其光催化活性较低,难以满足工业化生产的实际需求。因此可以通过构建异质结改善光生载流子的分离效率,进而提高材料的光催化活性。本文以CZS为研究的主体对象,针对光催化材料中光生载流子的复合率较高等问题,通过多维度设计,分别将二维片状氮掺杂石墨碳/氮化碳（NCN）和三维棒状二氧化钛（3DTiO2）与CZS纳米颗粒复合构建异质结,从而有效地改善了CZS复合材料的光催化产氢活性和稳定性。本论文的主要研究内容和成果如下:1.氮掺杂石墨碳/氮化碳/硫化锌镉（NCN/CZS）光催化分解水产氢性能研究。通过简单的两步法（高温固相法和水热合成法）制备了NCN/CZS复合光催化剂。在可见光照射下,以0.35 M Na2S/0.25 M Na2SO3为牺牲剂,优化后的NCN/CZS的产氢速率最高达到56.35 mmol·h-1·g-1,分别是原始NCN(0.21 mmol·h-1·g-1)的268倍和CZS(27.98mmol·h-1·g-1)的2.01倍,同时具有优异的稳定性。NCN和CZS耦合构筑的Type II型异质结能有效地促进光生载流子的快速分离。此外,NCN的超薄纳米片层结构提供了更多的活性位点,且NCN中的氮掺杂石墨碳具有卓越的导电性能,充当了光生电子之间传输的“桥梁”,加速了光生电子的快速转移,从而提高了NCN/CZS复合材料的光催化产氢活性。这种简单巧妙的设计为制备高活性的光催化复合材料提供了一个新的思路。2.三维二氧化钛/硫化锌镉（3DTiO2/CZS）光催化分解水产氢性能研究。使用静电纺丝和水热合成方法制备了3DTiO2,通过二次水热合成法在3DTiO2的纳米棒上生长CZS纳米颗粒,制备了3DTiO2/CZS复合光催化剂。在可见光的照射下,以0.35 M Na2S/0.25 M Na2SO3为牺牲剂,优化后的3DTiO2/CZS的产氢速率最高达到75.38mmol·h-1·g-1,是原始CZS(31.07 mmol·h-1·g-1)的2.4倍,同时具有较高的稳定性。3DTiO2独特的形貌,提供了更多的活性位点,并有效地减少了CZS纳米颗粒的团聚。通过光电化学性能等表征方法证明了在3DTiO2与CZS的协同作用下加速了光生电子-空穴对的分离和转移。此外3DTiO2的引入使复合材料的导带位置比CZS更负,更加有助于析氢反应的进行。这种独特的形貌设计为未来开发和设计高活性的新型光催化复合材料提供了新的研究思路。
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