病原微生物会直接造成人类疾病的传播,是影响人类健康的重要污染物之一。大多数病原微生物随降雨,融雪及灌溉等方式由污染区域经包气带进入地下含水层进而造成地下水污染。而自然条件下存在大量天然胶体会对污染物的迁移产生影响。因此,探究天然胶体存在条件下病原微生物在多孔介质中的迁移对评估地下水健康风险以及探究病原微生物污染修复有重要意义。本次研究利用室内柱实验,选用大肠杆菌噬菌体作为目标病毒,二氧化硅胶体和腐殖酸胶体作为目标胶体。探究胶体存在条件下,病毒在饱和多孔介质及非饱和多孔介质中迁移的影响。同时为保护地下水水源免受病原微生物污染及评估地下水中胶体存在下病原微生物污染风险提供有益参考。本论文的主要结论如下:1.“病毒-胶体混合悬浮液”基本性质本部分结论主要讨论了胶体存在条件下对病毒活性的影响,以及病毒-胶体混合悬浮液的基本性质。由活性实验结果可知,胶体存在对病毒活性无明显影响。本次实验所选用的病毒较为稳定,满足实验要求。由测试的混合悬浮液基本性质可知,当病毒悬浮液中二氧化硅胶体浓度为10 mg/L时,混合悬浮液的粒径为513.4 nm,混合悬浮液中胶体主要以聚集颗粒形式存在,粒径图仅显示一个峰值。分析原因主要是由于二氧化硅胶体可以与病毒发生碰撞形成团聚颗粒,使悬浮液的粒径增大。而随着二氧化硅胶体浓度增加为20 mg/L时,测得混合悬浮液粒径为692.5 nm。这表明悬浮液中二氧化硅胶体浓度越大,二氧化硅与病毒的碰撞效率越高。随着混合悬浮液中二氧化硅胶体的浓度由10 mg/L增加为20 mg/L,混合悬浮液的zeta电势由-26.13 mV变为-27.83 mV。测得电势的均绝对值小于30mV说明混合悬浮液的聚集颗粒是不稳定的。当病毒悬浮液中腐殖酸胶体浓度为10mg/L时,悬浮液的平均粒径为439.87nm,悬浮液的平均电势为-52.3 mV。测试结果可以看出,在混合悬浮液中病毒和腐殖酸同样以聚集颗粒的形式存在。随着混合悬浮液中腐殖酸胶体浓度增加为20 mg/L时悬浮液的平均粒径为454.95 nm,悬浮液的平均电势为-56.7 mV。当混合悬浮液中腐殖酸胶体浓度增加时,混合悬浮液的粒径也随之增大。这说明悬浮液中腐殖酸颗粒越多,与病毒发生的碰撞越多,越能形成粒径较大的聚集颗粒。由测得的电势可以看出,病毒-腐殖酸混合悬浮液稳定性高于病毒-二氧化硅混合悬浮液。分析结果可知与二氧化硅和腐殖酸的胶体形态差异有关。二氧化硅胶体为表面光滑的球形,而腐殖酸胶体为表面粗糙的梭型。同时腐殖酸胶体表面有大量官能团,更易与病毒结合成较为稳定的聚集颗粒,因此腐殖酸-病毒悬浮液的稳定性强于二氧化硅-病毒悬浮液的稳定性。2.饱和多孔介质中病毒-胶体的协同作用机制本部分结论主要讨论了在二氧化硅胶体和腐殖酸胶体存在条件下,病毒在饱和多孔介质中的迁移行为。在相同实验条件及测试方法下,二氧化硅胶体和腐殖酸胶体展现对病毒迁移不同的影响效果。二氧化硅胶体抑制病毒在饱和条件下的迁移,而腐殖酸胶体会促进病毒在饱和条件下的迁移。由二氧化硅-病毒的协同迁移实验可以看出,随着病毒悬浮液中二氧化硅的浓度由10 mg/L增加至20mg/L,病毒的质量回收率由47.13%变为41.43%。实验结果说明,随着悬浮液中二氧化硅的浓度增加,病毒在实验柱中的沉积量增加。在饱和条件下病毒与二氧化硅胶体主要以聚集颗粒形式存在,聚集颗粒的粒径较大时会发生阻塞。在较小的孔隙处颗粒的沉积会使孔隙结构发生改变进而发生阻塞。由腐殖酸-病毒的协同迁移实验可以看出,腐殖酸胶体的存在会促进病毒在多孔介质中的迁移。当混合悬浮液中腐殖酸胶体浓度为10 mg/L时,病毒的沉积量约为45.46%。当腐殖酸胶体的浓度增加至20 mg/L时,病毒的沉积量约为31.63%。相比于病毒在饱和条件下单独迁移的实验结果可以看出,腐殖酸胶体会促进病毒的迁移。由病毒-腐殖酸混合悬浮液的基本性质可知,混合悬浮液中主要以聚集颗粒为主,并且聚集颗粒较为稳定。腐殖酸胶体具有较强的迁移能力,腐殖酸胶体作为载体携带病毒在多孔介质中迁移,从而促进病毒在饱和多孔介质中的迁移。而当悬浮液中腐殖酸胶体的浓度增加,腐殖酸胶体作为载体携带更多的病毒随水流迁移出饱和砂柱。因此混合悬浮液中腐殖酸胶体浓度增加,病毒的迁移量也随之增加。3.非饱和多孔介质中病毒-胶体的协同作用机制在非饱和实验条件下,二氧化硅胶体与腐殖酸胶体对病毒的迁移都有促进作用。对于病毒-二氧化硅的协同迁移可知,非饱和条件下毛细管力远大于颗粒间的相互作用力,会使聚集的颗粒发生分离。由此推测,在非饱和条件下多数以病毒颗粒和二氧化硅胶体的非聚集形式迁移。而病毒和二氧化硅附着在界面上的顺序可能会影响这两种颗粒的沉积。相比于病毒,二氧化硅更易沉积在气-水界面上,会与病毒竞争在气-水界面上的沉积点位。而先沉积的二氧化硅颗粒会抑制同种电荷颗粒的沉积,进而促进病毒的迁移。对于病毒-腐殖酸的协同迁移可知,腐殖酸会促进病毒在非饱和条件下的迁移。由混合悬浮液的电势和粒径分析可知,腐殖酸-病毒悬浮液中多为聚集颗粒。聚集颗粒间的相互作用较强,聚集颗粒较为稳定。由于腐殖酸的迁移能力较强,当腐殖酸与病毒形成聚集颗粒后,会增加病毒在非饱和砂柱中的迁移能力进而促进病毒的迁移。