【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）因其快响应、低能耗、高效率而成为目前新能源领域研究的重要方向,以期解决长期以来对于人类社会对于化石燃料的依赖,并从根本上化解能源和环境问题的严峻考验。由催化剂、气体扩散层和质子交换膜（PEM）组成的膜电极是质子交换膜燃料电池中的关键部件之一。质子交换膜在PEMFC中,发挥着防止气体渗透和传导质子的作用,并最终影响了PEMFC的综合性能。开发高质子传导、低氢气渗透的高
【基金项目】
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低成本阴离子交换膜制氢技术研究与示范（2021YFE0104700）项目；
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）因其快响应、低能耗、高效率而成为目前新能源领域研究的重要方向,以期解决长期以来对于人类社会对于化石燃料的依赖,并从根本上化解能源和环境问题的严峻考验。由催化剂、气体扩散层和质子交换膜（PEM）组成的膜电极是质子交换膜燃料电池中的关键部件之一。质子交换膜在PEMFC中,发挥着防止气体渗透和传导质子的作用,并最终影响了PEMFC的综合性能。开发高质子传导、低氢气渗透的高性能的PEM是PEMFC商业化的关键必由之路。所以质子交换膜的研究过程中,必须从其分子结构出发,并在分子尺寸以及微纳米尺寸着重研究其发挥效能的关键机制,为膜材料的设计和性能探究打好基础。本研究为了解决商业Nafion膜材料的成本高、高温耐受性差等问题,制备了低成本、性能优异的非氟化碳氢主链的酸碱复合膜材料。在本文中,分别以降冰片烯嵌段共聚物与磺化聚酰亚胺、磺化聚醚醚酮、磺化聚苯醚共混制备了共混膜材料,并测试了多种共混膜材料的物理化学性能,通过结合质子传输理论,对实验结果进行了深入分析,研究了两种聚合物中酸碱官能团之间的相互作用构建的离子通道及氢键网络对于膜材料物理化学性能的影响及对相应的H2/O2燃料电池的性能的影响。首先以降冰片烯嵌段共聚物（PNBN）为基体,向其中加入磺化聚酰亚胺（SPI）类酸性聚合物,借助酸碱聚合物中的酸碱官能团之间的相互作用构筑氢键网络和离子传输通道,保证在低的离子交换容量的基础上可以达到一定的离子电导率和具有一定的单电池性能,并通过测试研究了磺化聚酰亚胺聚合物的含量对膜材料的物理化学性能的影响。测试结果表明,SPI添加量为15%时,PNBN/SPI膜的离子交换容量（IEC）为0.253 mmo1g-1,同时其质子电导率也达到最大,80℃可以达到22.133 m S cm-1,这优于同组的膜材料,PNBN/SPI-15%的功率密度可以达到104.3 m W cm-2。结果表明降冰片烯基嵌段共聚物PNBN与磺化聚合物的相互作用可以提升膜材料的电化学性能。为了达到提升复合膜材料质子电导率和得到良好的电池性能,在降冰片烯嵌段共聚物基体酸碱复合膜的基础上,以磺化聚醚醚酮为聚合物基体,向其中加入降冰片烯类嵌段共聚物,与降冰片烯基嵌段为基体的共混膜相比,SPEEK/PNBN-x%（x=0,2.5,5,10,15）共混膜材料的电化学性能有明显改善。测试结果发现,在SPEEK基体中加入PNBN后,当添加量为15%时,膜材料的力学性能最高提升了22%,除此之外,膜材料的尺寸稳定性提升了。加入的PNBN与SPEEK的两性基团之间的相互作用对于膜的电导率也有影响,当添加的PNBN为5%时,相比于SPEEK膜,SPEEK/PNBN-5%的质子电导率（80℃）提升了约11%,其功率密度可以达到303.3m W cm-2。实验结果表明,PNBN与SPEEK进行共混可以有效的提升燃料电池性能。以磺化聚苯醚（SPPO）为基体与PNBN进行共混制备酸碱共混膜,与以PNBN为基体的酸碱共混膜相比,SPPO/PNBN-x%（x=0,2.5,5,10,15）膜表现出高的电化学性能,最高的离子交换容量和离子电导率分别可以达到1.7 mmol g-1和63 m S cm-1,与SPEEK/PNBN-x%（x=0,2.5,5,10,15）相比,SPPO/PNBN-x%表现出了提升的氧化稳定性,且在80℃,100%RH条件下SPPO/PNBN-5%的燃料电池单电池功率密度可以达到346.7m W cm-2,结果表明,本实验制备的共混膜在燃料电池及其他电池中有广阔的应用潜能。
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