生物矿化型MnOx制备及其低温SCR性能研究

来源 :东北电力大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liyang3d
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
Mn基催化剂因其具有丰富的多变价态和较强的低温氧化还原能力成为低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究热点。基于环境无害性,构造和研发具有较优低温催化还原NOx性能的生物矿化型MnOx催化材料(MnOx-LB)。本文通过系列表征深入分析了MnOx-LB催化剂的物化性质及其表面NH3-SCR反应路径。通过改变前驱液配比、生物菌体种类及投加量、是否经葡萄糖培养以及高温焙烧等因素探究其对Mn基-生物矿化型材料(MnOx-LB)SCR性能的影响作用。红外光谱分析证明了生物菌体与MnOx成功结合到一起。研究发现,前驱液中KMn O4与Mn SO4·H2O摩尔比为6:1,乳酸菌作为生物菌体原料(100 m L投加量为3 g)制备的催化剂效果较好,实现了实验条件下NOx转化率可在100℃~200℃范围内维持在100%左右;经过葡萄糖培养的MnOx-LB催化剂的NOx转化率有一定下降;300℃灼烧后的催化剂选择性略差。除催化活性较优外,MnOx-LB表面SCR反应过程中的N2选择性明显优于常规MnOx。研究发现两者均属于δ-Mn O2晶型,且形貌为交错生长的弯曲纳米片组成的球形。由于生物质与锰物种之间的协同作用,MnOx-LB形成了Mn-O-C、Mn-C-N特殊结构,且晶格扭曲产生了更多的氧空位以保持电荷中性。MnOx-LB具备较优N2选择性可归因于快速的NOx比反应速率,丰富的氧空位以及较高的Mn3+/Mn原子比。MnOx-LB在低温条件(<200℃)下的SCR反应途径主要依赖于催化剂上吸附态的NH3和NO2,遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理。MnOx-LB催化剂的N2选择性随着温度升高出现下降趋势,进一步构建金属掺杂的生物矿化型催化材料(M-MnOx-LB),以实现低温条件下活性优异、N2选择性高的目的。发现不同金属元素掺杂的M-MnOx-LB的SCR活性的顺序为Cr>Fe>Co>Cu>Zn,对N2选择性提升顺序为Cr>Co>Zn>Fe>Cu>>None(未掺杂)。研究发现,金属元素的加入并没有改变MnOx-LB的晶体结构,在一定程度上抑制了MnOx相的形成,形成了C-O-M结构,而且金属掺杂有利于催化剂的电子转移(Mn++Mn3+?Mm++Mn4+)。特别地,Cr的掺杂增加了Cr-MnOx-LB催化剂表面活性氧浓度以及Cr和Mn离子之间有效的协同作用(Cr5++2Mn3+?Cr3++2Mn4+),表现出优异的SCR性能以及N2选择性。其表面丰富的Lewis酸性位点吸附的配位NH3和Br?nsted酸性位点吸附的NH4+物种,为SCR反应提供更多的反应物种,遵循L-H机理。
其他文献
目的分析在卵巢囊肿剔除术患者护理中,实施共情护理对其负性情绪及满意度的影响价值。方法方便选取该院2019年1月—2020年12月收治的卵巢囊肿剔除术患者92例为研究对象;采取随机数表法将其均分为两组,每组46例。对照组实施常规护理干预,观察组则基于此联合共情护理干预;对比观察两组患者的心理状态(以HAMD/HAMA量表评估)、主观幸福感(以MUNSH量表评估)、希望水平(以HHI量表评估)、生活质
期刊
<正>首钢园区风貌研究百年首钢历史变迁首钢始建于1919年,是一个拥有百年历史的特大型钢铁企业,其发展历程是中国钢铁工业从无到有的缩影。为举办2008年北京奥运会,2005年2月18日,国家发改委正式做出批复,首钢启动搬迁工作,于2010年底正式停产(图1)。2014年国务院办公厅发布《关于推进城区老工业区搬迁改造的指导意见》(国办发[2014]9号)。2017年《北京城市总体规划(2016年-2
期刊
药品和个人护理品(PPCPs)的大量使用成为水体污染不可小觑的一个原因。这类新型污染物主要来自于化妆品、保健品和医药等产品,目前已经被多个国家的环保机构列为优先控制污染物。其中,磺胺类抗生素(SAs)由于其出色的抗菌能力,已被广泛用于人类的生产生活当中。环境中的SAs经过迁移转化,遍布水体、底泥和土壤,进一步造成严重的生态风险,乃至对人类的健康构成威胁。磺胺氯哒嗪(SCP)作为SAs中的一种,经常
学位
在所有的物质遗产中,“工业遗产”是距今天时间最近的,也是最常见的,更是最容易被人们忽视的遗产。北京首钢园区作为目前国内活化利用较为成功的工业遗存项目,其更新经验对我国工业遗产领域的研究和实践具有重要意义。本文通过了解首钢园区的历史情况,结合实地调研和各方建议,围绕首钢园区现存的遗产资源,分析了工作推进过程中所面临的困难及问题,明确了首钢园区,乃至整个京西城区未来的规划要求和战略定位,探讨了工业遗产
期刊
可充电水系锌离子电池(Zinc Ion batteries,ZIBs)具有制造成本低、安全性高、锌金属负极理论容量大等优势,因此在电化学储能中发挥着重要作用。随着能源存储与转换需求的持续上升和诸多特殊应用环境的出现,水系ZIBs需要具备在宽温域环境下长期工作的能力。然而水系ZIBs在诸如地下/海底勘探等特殊温度环境下使用时需要长期反复暴露在零下低温或高温中,其电化学性能会受到抑制。因此,开发可在宽
学位
针对传统化石燃料资源短缺和污染环境的问题,可再生绿色能源的开发和利用刻不容缓。但新能源在运输和供应过程中存在局限性,因此在储能容量及使用寿命上表现出独特优势的超级电容器有望成为能源体系转型的重要助力。其中,电极材料的选择和设计是优化超级电容器储能特性的主要切入点。为应对铜硫化物在实际储能时电导性较差和稳定性不足的问题,本课题以Cu2O为起点,选取不同碳源分别制得Cu2S外覆有碳壳的Cu2S@C和C
学位
本论文采用密度泛函理论计算方法研究了Keggin型多金属氧酸盐(Polyoxometalates,POMs)负载的单原子催化剂和双原子催化剂在CO2的捕获和转化过程中的应用。通过研究反应的机理来讨论单原子催化剂和双原子催化剂的电子结构与其催化活性之间存在的关系,具体研究内容为:(1)使用密度泛函理论计算研究了α-Keggin型多金属氧酸盐负载的单原子催化剂促进CO2与CH4共转化为CH3COOH的
学位
<正>“新首钢高端产业综合服务区”(以下简称“首钢园区”),占地面积8.63平方公里,紧临永定河,背靠石景山,是长安金轴的西部起点,西山永定河文化带的重要组成部分,也是新版北京城市总规重要的区域功能节点。在《北京城市总体规划(2016-2035)》中明确新首钢高端产业综合服务区功能定位为“传统工业绿色转型升级示范区、京西高端产业创新高地、后工业文化体育创意基地”。围绕打造新时代首都城市复兴新地标,
期刊
硫化锑(Sb2S3)是一种廉价、无毒且地球储量丰富的光伏材料,具有吸收系数高、带隙合适等优异的光电特性。20世纪90年代,Sb2S3作为光伏材料被应用于太阳能电池,随着科研人员对这一领域的不断探索,Sb2S3太阳能电池在近十年间迎来了其快速发展的黄金时期。到目前为止,Sb2S3薄膜太阳能电池的光电转换效率最高可达7.5%,在光伏领域引起了越来越多的重视,然而这与理论值仍有较大差距,限制其效率提升的
学位
现如今的工业已进入快速发展时期,也因此出现了能源不足和环境恶劣等状况,以往想要同时解决这两个问题并不简单。随着光催化技术的出现,环境中微污染水难处理的问题得到了很好的解决。以往的光催化技术大部分在紫外光范围内的应用,但事实证明,谈阳光中仅有5%左右为紫外光区域,发展可见光区域的光催化技术显得尤为重要。石墨氮化碳(CN)是通过可见光照射催化剂,在其材料内部发生一系列氧化还原反应从而达到降解污染物目的
学位