透过膜的选择性物质传输,即所谓的分离,是许多工业应用的基础,如水净化。二维材料在分离领域具有很大的发展前景,其中,理论研究表明,单原子厚度的石墨炔具有优异的化学分离特性,远远超过目前商业最先进的聚酰胺膜的实验测量值,是具有良好渗透性以及选择性薄膜的最佳候选材料。在孔隙几何形状的可控性方面,它还比其它原子薄膜（如多孔石墨烯）更具优势。但是,它在分离膜方面的应用仍然存在着诸多的问题,例如合成制备大面积、高精度的产品工艺有待开发,石墨炔在作为分离膜时与水分子之间的相互作用有待进一步评估等。上述这些问题均与石墨炔的表界面性能密切相关,这就促使本文能够更深入的研究石墨炔的表界面性能,同时,能够更进一步了解纳米尺度下石墨炔与水分子之间的作用机理。基于此,通过使用第一性原理计算方法,本文研究了石墨炔的表界面性能以及纳米尺度下与水分子的相互作用。考虑到石墨炔家族的庞大性以及复杂性,本文主要研究了以下3类情况:点缺陷石墨炔的电子性质、点缺陷石墨炔上水分子的输运机制和石墨炔衍生物对水分子输运机理的影响。得到如下结论:（1）点缺陷石墨炔的电子性质研究。实验合成的石墨炔往往或多或少都存在一定的缺陷,而与线缺陷和面缺陷相比,点缺陷的形成是有利的,因为形成点缺陷所增加的熵值较高。因此,本章节通过第一性原理方法研究了原子缺陷和空位缺陷对石墨炔晶体的电子性质的影响。研究结果表明,对于石墨炔中的sp和sp~2杂化碳原子,N原子倾向于掺杂sp位碳原子,且使得石墨炔具有n型半导体性质。当晶体中存在空位缺陷时,对晶体的电子性质影响较大,空位周围的原子电荷重新排布,同时,空位缺陷给晶体带来一定的磁性。这项工作为实验室制备石墨炔晶体提供了理论指导和参考。（2）N原子掺杂的石墨炔表面水输运机制的研究。全球水危机日益加重,而开发环保、高效的二维分离膜具有重要的战略意义。因此,理解水分子在纳米多孔膜中的传输机制非常重要。本章节通过第一性原理方法研究了水分子在单层β-石墨炔表面的传输机理。结果表明,当水分子以不同的姿态被吸附在石墨炔表面时,其对应的传输路径是不同的。同时,当N原子掺杂sp杂化碳原子时,水分子的传输路径与本征β-石墨炔的传输路径相反,这归因于原子之间的电荷转移。因此,本研究有利于了解石墨炔表面纳米尺度下水分子传输的机理,为探索水与石墨炔的相互作用提供理论依据。（3）石墨炔衍生物纳米片的水吸附和迁移行为研究。海水淡化是应对全球水资源危机的策略之一。近日,有研究称用不同官能团修饰的单原子厚γ-graphyne-1纳米片具有相当大的优势,有望用作海水淡化薄膜。然而,由于对H2O与官能团之间的相互作用缺乏深入的了解,设计高效的官能团仍然存在困难。因此,考虑使用两种不同的官能团,即氟原子和羟基,通过DFT方法研究H2O的吸附和迁移能量景观。发现这两种功能化膜对H2O分子具有很强的吸附能力,相对应的吸附能分别为-1.717 e V和-1.69 e V,这可以归因于H2O与这两种膜之间的强范德华相互作用。H2O分子通过两个功能化孔的迁移能垒分别为0.14 e V和0.37 e V,这是由于F原子的强电负性改变了孔周围的电荷环境。考虑到H2O的吸附和迁移,可以得出结论,羟基功能化膜比氟原子功能化膜更适合用作水净化膜。本文的计算结果对γ-graphyne-1膜的设计具有重要的指导意义。