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电化学生物传感器以仪器简单、便于携带、响应快、灵敏度高等优点,备受分析化学家们的关注。经典的电化学生物传感器主要是以抗原/抗体、DNA或酶等作为生物识别分子,抗原/抗体制备困难、程序繁琐、且周期长,酶易失活,不好保存,这些缺点一定程度上限制了电化学生物传感器的发展。适体不仅能够克服经典生物识别分子的缺点,而且具有经典生物识别分子所不具备的优势,因此适合构建以适体作为分子识别物质的电化学生物传感器。纳米材料因其比表面积大、催化活性高、理化性质特殊等优点,在电化学生物传感器的构建中得到了广泛应用。将纳米材料和适体结合,可能会对构建高灵敏,低成本电化学生物传感器提供契机。本论文以实验室自制丝网印刷集成化碳电极和商品化金电极作为基础电极,以多壁碳纳米管和纳米金作为电极修饰材料,构建检测药物小分子的电化学分析新方法和检测癌胚抗原(CarcinoembryonicAntigen,CEA)的非标记电化学适体传感器。论文主要包括以下几部分:多壁碳纳米管修饰丝网印刷碳两阵列电极检测叶酸。以聚乙烯不干胶掩膜模板法结合丝网印刷技术制作了含有两个碳工作电极、1个大面积碳对极和1个厚膜Ag/AgCl参比电极的集成化厚膜碳两阵列电极系统。以多壁碳纳米管(Multi-Walled Carbon Nanotubes,MWCNTs)作为修饰材料,以叶酸作为模型分子,构建了简单、快速、高灵敏检测叶酸的电化学方法。研究结果表明,自制的MWCNTs修饰碳阵列电极具有优异的电化学性能,铁氰化钾在两个工作电极上氧化峰电流的相对平均偏差为1.8%。叶酸在MWCNTs修饰碳两阵列电极上发生了明显的催化作用,氧化峰电流被大大增强。在优化条件下,氧化峰电流与叶酸浓度在3.0 μmol/L~100μmol/L范围内呈良好的线性关系,检出限为1.77μmol/L(S/N=3)。采用标准加入法,用市售叶酸片检测本方法的可靠性,回收率为90.0%~108.7%。非标记阻抗型电化学适体传感器检测癌胚抗原。以聚乙烯不干胶掩膜模板法结合手工丝网印刷技术,在FR-4玻璃纤维板上制作了由一个碳工作电极、一个大面积碳对电极和一个Ag/AgCl参比电极构成的集成化厚膜碳电极系统。以集成化厚膜碳电极为基础电极,采用循环伏安法在厚膜碳工作电极表面沉积纳米金,利用巯基自组装技术固定癌胚抗原适体,以[Fe(CN)6]3-/4-为氧化还原探针,基于癌胚抗原适体和目标物癌胚抗原结合前后电子传递速率的不同引起的阻抗变化,构建非标记检测癌胚抗原的阻抗型电化学适体传感器。实验结果表明,适体传感器与CEA浓度在0.5 ng/mL~13.0 ng/mL 时有较好的线性关系,线性方程为:ARet=40.7972c(ng/mL)+762.7832,R=0.9960。检出限为 0.094ng/mL(S/N=3)。目标诱导适体转移非标记电化学适体传感器检测癌胚抗原。以癌胚抗原作为研究模型,基于目标诱导适体转移,以[Fe(CN)6]3-/4-作为电化学探针,研制了非标记可再生型检测癌胚抗原的阻抗型适体传感器。将带巯基的部分互补DNA与癌胚抗原适体杂交形成的双链通过巯基自组装固定在金电极表面,MCH封闭后获得适体传感器,此时[Fe(CN)6]3-/4-在传感器表面的电子传递电阻Ret较大,目标分析物癌胚抗原引入后,癌胚抗原与双链上适体相互作用,迫使适体离开双链进入溶液,使得[Fe(CN)6]3-/4-在传感器表面的电子传递电阻Ret减小,根据加入癌胚抗原前后[Fe(CN)6]3-/4-在传感器表面的电子传递电阻Ret的变化进行癌胚抗原检测。实验结果表明,电子传递电阻变化值△Ret与癌胚抗原的浓度在0.8 ng/mL~10.4ng/mL间呈良好的线性关系,检出限0.15 ng/mL(S/N=3)。该适体传感器具有良好的再生性能和较高的灵敏度。研究工作证明,使用较短的互补DNA链与适体形成双链组装的适体传感器能够获得更高的灵敏度。