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催化剂能降低化学反应的活化能,加快反应速率,提高反应的选择性,在能源、化工、环境等领域具有广泛的应用。深入系统地研究催化剂的制备方法及催化剂形貌和结构等因素对催化性能的影响,在发展具有高催化性能的催化剂方面有着重要意义。
本文对金属氧化物半导体基微纳米材料的液相可控制备及其催化性能进行了研究,考察了催化剂表面结构、颗粒尺寸、孔结构、载体等与催化性能的关系。油溶性Au-Fe3O4哑铃型纳米晶经组装和煅烧等步骤制得具有高催化活性、优异磁回收性能以及循环稳定性好的Au-γ-Fe2O3磁性介孔催化剂。高的催化活性得益于小尺寸的Au纳米颗粒、γ-Fe2O3的载体效应、介孔结构、“干净”的催化剂表面等诸多因素。我们发展的高温煅烧处理方法既能除去催化剂表面的有机物使之“干净”,又能保持催化剂的磁性不消退,Au纳米颗粒尺寸不变和介孔结构不坍塌。此方法为设计和制备其它贵金属磁性催化剂提供了一条可行的途径。改变上述微乳液法制备磁性介孔催化剂的实验条件,获得了由单层Au-Fe3O4纳米晶组装成的磁性介孔空心球和磁性介孔纳米片催化剂,有望进一步提高催化剂的比表面积,进而提高催化剂的催化性能。该方法还被用于制备γ-Fe2O3等介孔空心球,有望成为一种制备介孔空心球和介孔纳米片的普适方法。通过沉淀法制备了三种具有高比例暴露高指数晶面({311}、{522}和{211}晶面)的Cu2O五十面体微晶。这些材料在可见光催化降解甲基橙时表现出比只含有低指数晶面围成的立方体、八面体和二十六面体Cu2O微晶更高的催化活性。系统地研究了各种实验参数对Cu2O五十面体晶体生长的影响,阐述了其可能的形成过程,并从原子台阶和Cu悬挂键角度解释了其高催化活性。通过部分水解CuCl微粒制备了Cu2O-CuCl复合纳米薄片和CuCl纳米薄片,为研究高效铜基催化剂提供了材料基础。通过调节水热反应中形貌控制剂的种类和用量,制备出多种形貌的InVO4纳米颗粒,其有望在可见光分解水制备氢气方面表现出比高温固相法获得的微米颗粒更高的催化效率。还以沉淀法和溶剂热法制备了多种钒酸银的纳米材料,其中包括一种新颖的纳米片结构,初步分析推测其成分可能为Ag(NH3)4VO3·H2O。