【摘 要】
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化学传感器是一种能够对某种化学活性物质做出特异性响应,并将相关信息转变为可检测和记录的电信号元件。纳米材料独特的光电性能使其在传感器领域蓬勃发展。而量子点作为其中一员,在传感器方面的应用也愈来愈趋于成熟。本文基于硅/石墨烯量子点构建了用于检测人体血液葡萄糖含量及尿液中碘含量的传感器,包括以下三部分。第一部分:采用简单的微乳液法制备平均粒径为2 nm的氨基功能化硅量子点(NH_2@SiQDs),通过
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化学传感器是一种能够对某种化学活性物质做出特异性响应,并将相关信息转变为可检测和记录的电信号元件。纳米材料独特的光电性能使其在传感器领域蓬勃发展。而量子点作为其中一员,在传感器方面的应用也愈来愈趋于成熟。本文基于硅/石墨烯量子点构建了用于检测人体血液葡萄糖含量及尿液中碘含量的传感器,包括以下三部分。第一部分:采用简单的微乳液法制备平均粒径为2 nm的氨基功能化硅量子点(NH2@SiQDs),通过透射电镜、红外、紫外可见及荧光光谱对其结构及性质表征,证明NH2@SiQDs具有良好的水溶性,高荧光量子产率和光学稳定性。基于葡萄糖对NH2@SiQD的荧光猝灭响应,研制了非酶的葡萄糖传感器,其猝灭机理归因于葡萄糖分子通过氢键和疏水作用将NH2@SiQDs连接在一起引起量子点的自聚集并因此导致荧光猝灭。对反应温度、时间及pH优化后检测葡萄糖,荧光强度与葡萄糖在1.0×10-69.0×10-5 mol/L范围内成线性关系,检出限为3.0×10-7 mol/L。该传感器不仅具有良好的选择性,而且成功应用于人血清的血糖分析测定,其回收率在92.5%-98.7%之间。第二部分:采用柠檬酸碳化法制备平均粒径为2.25 nm的石墨烯量子点(GQDs)。利用透射电镜、红外、紫外可见及荧光光谱对其结构及性质表征,在量子点中加入Hg(II)离子后,由于光诱导电子转移机制GQDs发生显著的荧光猝灭,而加入I-后Hg(II)和碘化物之间的强相互作用导致Hg(II)离子从复合物中释放,从而使得荧光得以恢复,并且能够在1.0×10-59.9×10-5 mol/L浓度范围内确定碘化物,检出限为3×10-7 mol/L。GQDs/Hg2+对一些常见阴离子具有优异的选择性,并且成功用于人体尿液中碘化物的测定,其回收率在96-102%之间。第三部分:选择聚乙烯亚胺(PEI)功能化石墨烯量子点得到氨基化的石墨烯量子点(GQDs@PEI),将其与氯化钯结合并通过硼氢化钠还原得到氨基化石墨烯量子点钯纳米复合材料(GQDs@PEI/Pd)。采用透射电镜、能谱分析、循环伏安法和电流-时间等方法对其表征,并首次证明该纳米材料对葡萄糖有明显的电化学响应。基于该复合材料构建了无酶葡萄糖电化学传感器,葡萄糖浓度在1-220μM范围内与电流信号呈现良好的线性关系,其线性方程由高、低浓度两部分组成,最低检测线为0.30μM,其灵敏度最高为1405.2μA·mM-1·cm-2。该传感器具有高选择性、灵敏度和长期稳定的优点,可为检测人体血清葡萄糖提供一种新的方法。
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