【摘 要】
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光催化降解技术是一种比较理想的水污染治理技术,在光催化过程中,被太阳光激发的半导体材料可以将水体中的有机物降解为无污染的小分子化合物,但目前大部分半导体材料的降解性能较低,达不到环境治理的要求,开发出新型、高效的半导体光催化材料是当前的研究重点之一。本文以氧化钽介晶材料的自身特征对其进行改性,设计合成出碱改性氧化钽介晶纳米片、等离子体增强氧化钽介晶基复合材料、新型层状氧化钽介晶材料,成功解决了氧化
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光催化降解技术是一种比较理想的水污染治理技术,在光催化过程中,被太阳光激发的半导体材料可以将水体中的有机物降解为无污染的小分子化合物,但目前大部分半导体材料的降解性能较低,达不到环境治理的要求,开发出新型、高效的半导体光催化材料是当前的研究重点之一。本文以氧化钽介晶材料的自身特征对其进行改性,设计合成出碱改性氧化钽介晶纳米片、等离子体增强氧化钽介晶基复合材料、新型层状氧化钽介晶材料,成功解决了氧化钽光吸收范围窄、光生载流子易复合以及光催化降解效率低的问题。通过扫描电镜、透射电镜、X-射线衍射、X-射线光电子能谱、氮气等温吸-脱附测试、傅里叶红外光谱、荧光光谱、电化学测试、紫外-可见漫反射、莫特-肖特基曲线测试等表征手段观察分析了样品的形貌、物相结构、电化学性能、荧光特性和能带结构。本文具体研究内容如下:（1）以乙醇钽为原料,采用溶剂热法和拓扑转换法制备出Ta2O5-x介晶纳米片。在常温下,采用不同浓度Na OH对Ta2O5-x介晶进行改性,并将得到的碱改性Ta2O5-x介晶材料用在可见光催化降解四环素的实验中。活性实验和表征结果表明,氢氧化钠溶液浓度为0.2 M时,碱改性得到meso-Ta2O5-x-0.2样品的表面羟基增多,比表面积达到25.014m~2 g-1,是未经碱处理Ta2O5-x介晶纳米片比表面积的1.65倍。在合成的样品中,meso-Ta2O5-x-0.2催化剂的可见光催化性能最佳,其速率常数可达到0.00762 min-1,是原始Ta2O5-x介晶降解速率的2.49倍,远高于商业Ta2O5和（NH4）2Ta2O3F6的降解速率。这主要归因于改性后的氧化钽介晶表面活性位点的增加和表面负电中心对空穴的捕获,从而显著提高了光催化剂的电荷分离效率。（2）采用溶剂热法和拓扑转换法制备出Ta2O5-x介晶纳米片,通过原位沉积的方法将Ag/Ag Cl纳米粒子负载在Ta2O5-x介晶纳米片上,制备出Ag/Ag Cl/Ta2O5-x复合材料。改变合成过程中硝酸银的用量,得到Ag/Ag Cl纳米粒子负载量不同的光催化复合材料,并将这些材料用在可见光催化降解对羟基苯甲酸的实验中。活性测试得出,Ag/Ag Cl纳米粒子负载量为80%的Ag/Ag Cl/meso-Ta2O5-x-80样品光催化性能最佳,其可见光催化降解对羟基苯甲酸的速率常数约为0.01628 min-1,是Ag/Ag Cl纳米粒子的3.61倍,远优于商业Ta2O5和meso-Ta2O5-x的降解速率。这主要归因于Ag纳米粒子的等离子体共振增强效应与异质结构的构建;此外,制备的复合材料能够高效降解多种水体污染物。（3）采用自模板法合成了新型氧化钽介晶材料,控制煅烧温度使原料Ta4Al C3中残留的Al和C掺杂在氧化钽介晶上,形成多孔层状的Al/C-Ta2O5光催化剂。800?C下煅烧并超声2 h的样品Al/C-Ta2O5-800-2.0比表面积约为20.713 m~2 g-1,是商业氧化钽比表面积的4.46倍。Al和C的掺杂拓宽了材料的光吸收范围,促进了光生电荷的分离与传输。制备的样品Al/C-Ta2O5-800-2.0具有最佳的可见光催化降解四环素性能,其速率常数可达到0.00782 min-1,约为样品Al/C-Ta2O5-800降解速率的2.04倍,远远高于原料Ta4Al C3和商业氧化钽的降解速率。
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