离子液体改性的SBA-15负载金属化合物材料的制备及其催化性能

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tgw2000
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本文通过咪唑型离子液体担载于介孔分子筛SBA-15表面制备了两种金属化合物负载或接枝的催化剂材料。第一种催化剂(Ti/SIL)以氯丙基三乙氧基硅烷与介孔分子筛SBA-15表面上的羟基缩合形成氯丙基硅烷改性SBA-15,N-甲基咪唑与SBA-15表面上的氯丙基反应,形成SBA-15表面担载咪唑型离子液体材料SIL。再将Ti(OC4H94与接枝在SBA-15上的咪唑离子液体配位,经灼烧制备了负载材料TiO2/SIL。用FT-IR、XRD、TEM、SEM、XPS、NH3-TPD、N2吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征,确定了所制备的经离子液体分散材料Ti/SIL的结构与组成。应用制备的Ti/SIL对α-甲基苯乙烯在无溶剂的条件下的催化氧化反应进行了研究,Ti/SIL显示了较优异的催化性能。探讨了反应时间、温度、反应物的摩尔比等条件对催化反应的影响,确定了最佳的反应条件为H2O2和α-甲基苯乙烯的摩尔比为4.5:1,反应温度为85 oC,反应时间为8 h,催化剂用量为0.2 g。在该条件下,α-甲基苯乙烯的转化率为82.5%,苯乙酮的选择性为75.5%。并通过原位红外的测量和DFT理论计算等方法推断出了可能的反应机理。第二种催化剂是用PdCl2、CuCl2与接枝在SBA-15上的咪唑离子液体配位,经烘干后得到PdCl2与CuCl2双配位的金属氯化物-咪唑型的离子液体担载材料PdCuIL/S。应用FT-IR、N2吸附-脱附等技术对催化剂的组成与结构进行了表征。将所得到的催化剂Pd-CuIL/S对苯乙烯在无溶剂条件下进行Wacker氧化制备苯乙酮反应进行了研究。考察了反应时间和催化剂用量对催化反应的影响,确定了最佳的反应条件为反应时间为8 h,催化剂用量为0.25 g。在该条件下,苯乙烯的转化率为30.1%,苯乙酮选择性为67.9%,苯甲醛的选择性为29.6%。
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