随着光谱学和计算化学的不断发展,实验表征与理论计算结合成为潮流,计算光谱学蒸蒸日上。光谱学家通过改进或提出新的实验方法获得了越来越精确的光谱,高精度计算有助于更好地理解这些实验结果,特别是对于光谱中的精细结构。小烃阳离子在燃烧化学,材料化学和星际有机化学等领域有着重要地位,理解它是了解许多复杂系统的基础,一直是光谱学家的研究对象。炔丙基阳离子（HC3H2+阳离子）作为有代表性的小烃阳离子,被认为是一种燃烧化学中间体,对它的研究有助于理解烟灰的形成。并且,它也被认为是一种重要的星际气体介质,可能通过离子-分子相互作用和解离过程参与星际气体的形成。光谱学家通过光电子实验,红外实验,电子能谱实验和激发光解离实验对HC3H2+阳离子进行表征,获得了很精确的实验结果。但有趣的是,激发光解离光谱中存在着不寻常的宽的弗兰克康登级数,并且随着激光能量的增加,弗兰克康登级数变得更宽。我们猜测是激发态振动弛豫导致出现很宽的弗兰克康登级数。因此,我们试图通过高精度计算解释这一特殊情况。我们从理论上研究了HC3H2+阳离子中可能的振动弛豫。使用三重截断的耦合簇方法进行电子结构计算,这几乎是目前能做到的最精确的计算。我们研究了HC3H2+阳离子的基态和激发态性质,确定了基态和激发态之间的新电子态并且计算了可能的自旋轨道耦合和非绝热耦合。尽管没有得到我们预期的结果,但我们的研究可以为其他小分子激发态的理论或实验研究提供设计依据。