基于动态现场原位Raman光谱的铁基费-托合成反应构-效关系研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuwh0415
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以合成气为原料生产高附加值化学品(高碳醇、低碳烯烃和液体燃料等)一直是碳—化学的研究热点之一。铁基费-托合成催化剂由于价格低廉、反应条件相对温和及合成气中碳氢比宽泛而倍受关注。在合成气反应过程中,铁存在着复杂的Fe-O-C物相体系。这些物相之间、物相与反应物分子之间形成的界面结构十分复杂,相互影响,给合成气催化转化铁基催化剂构-效关系的研究带来了极大挑战。此外,在合成气催化转化中,铁基催化材料的反应活性相以及作用机理至今仍存在巨大争议。因此,对铁基催化材料在真实反应条件下进行动态现场原位技术研究有着极其重要的意义。  本文通过动态现场原位Raman光谱技术(operando Raman)检测催化剂在不同活化气氛中的活性中心形成以及在高温、高压(260℃,3 MPa)反应中的活性中心演化过程。结合原位X射线衍射(in situ XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和程序升温表面反应(TPSR),本文发现:1)α-Fe2O3在H2气氛中只能被还原为γ-Fe2O3,而在CO和合成气气氛中催化剂的相转变过程为α-Fe2O3→γ-Fe2O3→Fe3O4→Fe5C2;2)多种铁相(γ-Fe2O3,Fe3O4,碳化铁及其混合物)对费-托合成反应有催化作用。在此基础上,本文利用动态现场原位Raman光谱(operando Raman)检测了未活化的不同铁相在费-托合成反应中的构-效关系。结合原位X射线衍射(XRD)和程序升温加氢反应(TPH),发现文中所有铁相催化剂在费,托合成反应中均呈现向Fe3O4转化的趋势,并且当催化剂转变为Fe3O4时其催化性能趋向一致。因此,Fe3O4在费-托合成反应中扮演着重要角色。此外,本论文对研究催化剂在工业反应(高温、高压和多组分)条件下的活性相产生、演化以及湮灭过程具有重要的参考价值。
其他文献
  目的:研究酸奶益生菌与牙周致病菌在体外的相互影响.方法:利用琼脂扩散法研究生物酸奶对八种牙周致病菌及一种"牙周保护菌"的抗菌活性.四种益生菌种(保加利亚乳杆菌、嗜热
会议
  目的:通过454高通量测序技术对AIDS患者口腔微生物多样性进行分析,研究AIDS患者口腔微生物改变对其口腔的影响,同时探讨口腔菌群的变化与全身疾病的关系.方法:454焦磷酸高通
会议
该论文对有毒气体气敏电极的共性问题进行探讨,对HA气敏电极进行了深入研究,主要工作归纳如下:1、从理论和实践上解决了低浓度标准有毒气体的制备问题,为正确评价气敏电极的
  目的:观察DKK3对大鼠牙囊细胞体内成骨向分化能力的影响。方法:将DKK3稳定干扰牙囊细胞及对照空载体牙囊细胞、DKK3稳定过表达及空载体牙囊细胞、正常牙囊细胞分别与HA/TCP
会议
该论文通过大量实验,确定了含Si与不含Si铝合金上次浸锌法镀铬的最佳工艺,并利用扫描电镜(SEM)考察了不同工艺条件对铝合金表面状态的影响.针对Al-Mn-Si-Cu系铝合金,采用磷酸
目前,大庆石化总厂炼油厂存在三种润滑油后精制工艺,即白土补充精制、低压加氢补充精制、WSQ-2脱氮-白土组合工艺,通过实际生产数据,考察这三种润滑油后精制工艺对大庆减二线
  目的:课题组前期调查研究了幽门螺杆菌感染与龋病之间的关系,结果表明有龋组幽门螺杆菌的检出率高于无龋组的检出率,所以本课题深入地从细菌层面研究幽门螺杆菌对龋病相关细
会议
  目的:观察红芪多糖(RHP)对舌鳞癌细胞Cal-27的增殖、分化、凋亡的影响,通过检测细胞凋亡相关因子,探讨红芪多糖抗肿瘤的作用机制。方法:采用CCK8法检测加入不同浓度RHP后Ca
会议
该文研究了反应温度、反应时间、氯气的流量与氯化炭黑氯含量的关系,得出了适宜的反应条件为:反应温度130ˉ170℃;反应时间1.5ˉ2小时;氯气的流量8cmHO术(554ml/min).探讨了
  目的:测算个性化三维打印(3DP)导板辅助种植的精确性,为该导板的临床应用提供实验基础。方法:搜集临床病例CBCT数据,用Mimics软件进行颌骨三维重建与虚拟钉道设计,临床医生常
会议