碳点的荧光机理及离子检测应用研究

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碳点具有合成原料广泛、合成方法多样、荧光强度高、荧光范围广、生物毒性低、光漂白耐受性好等特点,已经被普遍应用于生物荧光成像、化学检测、生物检测、光催化、药物负载等领域。然而碳点的荧光机理目前仍然没有定论,大部分相关研究认为碳点的荧光来源于表面态,也有一些研究报道了基于柠檬酸合成的碳点的荧光来源于荧光分子。铁氰化钾被广泛应用于氰化提金、军火和洗片工业。虽然铁氰根离子([Fe(CN)3]-)的毒性较低,但它随着废水排放之后在自然环境下会分解产生剧毒的氰根(CN-)。传统的铁氰根离子检测方法均不是很理想,不能实现高灵敏度的定量检测。基于综上所述的问题,为了进一步阐明碳点的荧光机理,并基于碳点实现对铁氰根离子方便且有效的检测,提出了以下研究内容:(1)通过水热法、微波法、溶剂热法等自下而上的合成方法合成了七种碳点。通过比较这些碳点与对应透析液的荧光的激发依赖性、荧光和吸收峰位发现碳点和对应透析液的荧光是同源的。通过对透析液的质谱分析,对碳点和透析液的量子产率、光漂白、吸收峰信噪比的比较证明了自下而上合成碳点的过程中,荧光分子的合成是一个普遍现象,并且碳点的荧光也来源于荧光分子。(2)以柠檬酸和尿素为原料通过微波法合成了发绿色荧光的碳点,该碳点具有量子产率高、常温稳定性好等特点。对透析液的质谱分析表明透析液中含有荧光分子。通过对不同表面氧化还原态的透析液和碳点的荧光光谱比对发现碳点的荧光部分来源于表面荧光分子,部分来源于其表面缺陷态。由于该碳点的吸收峰和铁氰根离子吸收峰交叠,铁氰根离子的存在会导致该碳点荧光的猝灭。结合铁氰根离子引起碳点的荧光光谱与吸收光谱的变化,实现了对铁氰根离子的高灵敏、高选择性检测。
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