硅橡胶被广泛用作高压输电系统的绝缘材料,研究其表面经等离子体处理后的憎水恢复机理对于设计相关绝缘材料以及深入理解其表面分子动力学过程具有重要意义。另外,聚二甲基硅氧烷（硅油）这种硅基聚合物,被当作疏水涂层涂覆在二氧化钛光催化剂表面时,原位探究硅油涂覆厚度对有机染料分子在二氧化钛光催化剂表面的吸附行为的影响也备受关注,这对制备这种自清洁涂层极其重要。本文采用和频振动光谱技术（Sum Frequency Generation,SFG）对硅橡胶表面经等离子体处理不同时间后的硅甲基恢复过程进行了光谱采集,研究发现经过不同处理时间后,含有硅甲基基团的小分子会从硅橡胶内部迁移至表面;另外,实验中对于小分子含量减少后的硅橡胶做了相同的实验以作对照,通过分析进一步表明硅橡胶表面憎水恢复过程不仅与内部分子的迁移有关,还与经过等离子体处理后硅橡胶浅层生成的小分子有关。通过对比聚二甲基硅氧烷的SFG光谱,表明这种可迁移的小分子是一种类似于聚二甲基硅氧烷的短链小分子。此外,在硅橡胶表面涂覆高岭土,经过静置发现这种小分子可以从硅橡胶迁移到高岭土表面,这也证明了该分子的可迁移性。此外,本文采用二次谐波技术（Second Harmonic Generation,SHG）技术分别探究了二氧化钛光催化剂表面和二氧化硅（玻璃）表面涂覆的硅油的厚度对罗丹明B染料分子吸附行为的影响,并对无硅油涂覆的二氧化钛或玻璃表面进行了相同实验作为对照。研究发现,硅油的涂覆可以增加罗丹明B的吸附量。但是对于二氧化钛光催化剂表面,硅油的厚度与罗丹明B分子的吸附量成反比;对于二氧化硅表面,罗丹明B分子的吸附量先随着硅油厚度的增加而增加,当硅油厚度超过一定厚度时,染料分子的吸附量反而减小。另外,通过计算表明,对于同一基底,硅油厚度相同时,罗丹明B分子随着吸附数量积累,吸附取向角度基本不变。综上所述,本文一方面研究了硅橡胶经等离子体处理后的表面憎水恢复机理,有助于进一步理解硅橡胶表面憎水性恢复过程的产生,以及对于等离子体处理时间的合理选取提供了参考价值。另一方面,研究了硅油厚度对罗丹明B分子在二氧化钛和二氧化硅表面的吸附行为的影响,对于制备具有自清洁功能的涂层具有一定的指导意义。本论文证实了用于表界面分子行为研究的非线性光学技术也可为材料表面改性研究提供新的方法和思路。