【摘 要】
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重金属污染由于其高毒性和对人类及其他生物的不良影响,正成为全球性的环境问题,有效且高效地去除水中重金属离子已成为一个热门话题。金属有机骨架(MOFs),具有可调控的多孔结构和众多的活性位点,已被证明是理想的水处理吸附剂。本论文围绕功能性锆基金属有机骨架材料在重金属离子吸附中的应用展开研究,以巯基酸分子(巯基乙酸(MAA)或硫辛酸(ALA))同时作为调节剂和修饰剂,一锅法制备了巯基化Zr-MOFs,
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重金属污染由于其高毒性和对人类及其他生物的不良影响,正成为全球性的环境问题,有效且高效地去除水中重金属离子已成为一个热门话题。金属有机骨架(MOFs),具有可调控的多孔结构和众多的活性位点,已被证明是理想的水处理吸附剂。本论文围绕功能性锆基金属有机骨架材料在重金属离子吸附中的应用展开研究,以巯基酸分子(巯基乙酸(MAA)或硫辛酸(ALA))同时作为调节剂和修饰剂,一锅法制备了巯基化Zr-MOFs,并考察了巯基化Zr-MOFs的重金属离子吸附性能。近一步以三聚氰胺海绵(MF)为载体,一锅法制备了巯基化的Zr-MOF-SH(O)/MF复合材料,评价了水/油体系中重金属离子吸附性能。(1)巯基化Zr-MOFs的研究:提出了一种一锅法制备巯基功能化Zr-MOFs(PCN-222或PCN-224)用于选择性吸附Hg2+离子的方法。巯基乙酸或硫辛酸在合成巯基化Zr-MOFs(Zr-MOFs-SH(O))的过程中同时作为调节剂和修饰剂。传统的合成后修饰法制备的巯基化Zr-MOFs-SH(P),需要苯甲酸作为调节剂并通过盐酸活化去除,相比之下,Zr-MOFs-SH(O)晶体结构相似,但形貌不同。更重要的是,Zr-MOFs-SH(O)具有更高的巯基含量(例如PCN-224-MAA(O)与PCN-224-MAA(P)的巯基含量比为6.32:1.05 mmol/g),因此Zr-MOFs-SH(O)对Hg2+离子具有更高的吸附能力。其中PCN-224-MAA(O)对Hg2+离子的吸附能力高达843.6 mg/g,远远高于PCN-224-MAA(P)(138.5 mg/g)。同时,PCN-224-MAA(O)也表现出良好的选择性和可回收性。(2)巯基化Zr-MOF/海绵复合材料的研究:以三聚氰胺海绵(MF)为载体,以巯基乙酸或硫辛酸同时作为调节剂和修饰剂,采用一锅法制备了巯基化Zr-MOF/三聚氰胺海绵复合材料(Zr-MOFs-SH(O)/MF)。其中PCN-224-MAA(O)/MF复合物具有最大的Hg2+吸附量(412.5 mg/g),同时表现出良好的选择性和较好的可回收性。这种巯基化Zr-MOF/MF复合物还表现出较好的吸油性能,尤其对三氯甲烷等重油有很好的吸附效果,吸附量可达15.06 g/g,并且在十次吸附和挤压脱附过程中保持很好的循环利用性。此外,通过形成水油混合体系能够增大复合物对汞离子的吸附效果,并且油的比例越高,Hg2+吸附量越大。
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