【摘 要】
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ZIF-8作为类沸石咪唑有机骨架材料（ZIFs）典型的代表,其孔径为0.34 nm,且孔隙率高、热稳定性和化学稳定性较好,常被大量地制成连续致密的复合膜来分离气体,但是其发展受到ZIF-8
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ZIF-8作为类沸石咪唑有机骨架材料（ZIFs）典型的代表,其孔径为0.34 nm,且孔隙率高、热稳定性和化学稳定性较好,常被大量地制成连续致密的复合膜来分离气体,但是其发展受到ZIF-8晶体与载体之间较弱界面作用的限制。当受到机械作用或剪切应力时,复合膜结构很容易破碎。此外,由于载体表面缺少成核位点,晶体会优先在溶液中成核,使得整个生长过程十分耗时,最终往往只形成了离散的ZIF-8颗粒。因此,对载体表面进行有效地修饰是制备连续、稳定ZIF-8复合膜的关键。本文提出采用Zn（Ⅱ）-PDA作为中间修饰层,通过2-甲基咪唑（Hmim）活化优先在涂层内部形成晶核,从而诱导形成连续、稳定的ZIF-8复合膜。首先在聚偏氟乙烯（PVDF）平板膜上引入Zn（Ⅱ）-PDA修饰层,经Hmim活化,在室温水中制备出连续致密、稳定的ZIF-8复合膜。Zn（Ⅱ）掺杂到PDA涂层中增强了涂层在水中的稳定性和在PVDF膜上涂覆的均匀性;经Hmim活化后的Zn（Ⅱ）-PDA涂层上会优先形成晶核,从而促进晶体快速生长,最终确定该膜的合成时间为5 h,此时H2的渗透通量为6.42×104 GPU,H2/N2、H2/CO2和H2/CH4的理想选择性分别为7.0、6.5和8.0,并通过不同批次测试证明该膜具有较好的制备重复性;经超声2 h后,膜依然保持完整的复合结构,无缺陷和裂痕,具有较好的机械稳定性。其次在机械强度较高的不锈钢网（SSNs）上引入Zn（Ⅱ）-PDA修饰层,经Hmim活化,在热甲醇溶剂中制备出连续致密、稳定的ZIF-8复合膜。Zn（Ⅱ）掺杂到PDA涂层中增强了涂层在热甲醇溶剂中的稳定性和在SSNs上涂覆的均匀性;与PDA涂层相比,Zn（Ⅱ）-PDA涂层可使ZIF-8晶核在内部均匀分布,快速生长,最终将合成时间缩短了1/3,且在18 h、100℃下H2/N2、H2/CO2和H2/CH4的理想选择性分别高达15.1、9.9和26.0,H2的渗透通量为3980 GPU,并通过不同批次测试证明该膜具有较好的制备重复性;经超声2 h后,膜仍然保持完整的复合结构,无缺陷和裂痕,具有较好的机械稳定性。基于两组实验结果,深入地探究了ZIF-8在Zn（Ⅱ）-PDA涂层上的成核与生长机理,发现强碱性条件有利于多巴胺的去质子化,使O原子具有更高的电子云密度,与Zn（Ⅱ）的配位能力更强,同时无Zn（OH）2沉淀生成;形成的Zn（Ⅱ）-PDA涂层中含有大量的Zn（Ⅱ）团簇和Zn（Ⅱ）-O配位键,这些团簇可作为ZIF-8成核生长的起点,经过Hmim活化处理后会在涂层内部优先形成晶核,从而诱导快速形成稳定的膜层;此外,Zn（Ⅱ）预先掺杂到多巴胺溶液中所形成的涂层可提供大量的成核起点,形成十分稳定的ZIF-8复合膜。
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