不同生长条件下的InGaN/GaN多量子阱结构的荧光动力学研究

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蓝宝石(Al2O3)上生长的InGaN/GaN多量子阱(MQWs)结构是现代蓝色发光二极管(LED)的基础,因其在新一代白光照明中的必要性和在全彩LED显示屏、固态激光等光电应用中巨大潜力而备受关注。近年来,对InGaN/GaN MQWs LED的研究热点已从改进晶体生长技术转向探索其内在发光机理,以指导器件性能的进一步提高。本论文以商用InGaN/GaN MQW LED外延片为研究对象,利用在外延生长过程中,不同区域的MQWs生长质量不同这一特点,结合TEM及XRD等结构表征,探索采用一种改进的载流子动力学理论模型来描述MQWs中可能存在的辐射/非辐射复合过程,以及内应力和缺陷对这些过程的影响。所采用的理论模型综合考虑了局域激子复合(LER)和自由载流子复合(FCR)。所获得的LER、FCR和非辐射复合速率随温度的变化规律显示了商业蓝色MQWs LED中复合过程的清晰图像。它们还可用于计算内量效率(IQE),而不涉及任何额外的测量或先决条件。通过研究不同生长条件下的薄膜样品可以得到以下的几个结论:(1)分析不同生长条件下的边缘区域和中心区域的室温的X射线衍射数据,得出边缘区域有富In元素In N的析出,In N析出物实际上属于晶体结构缺陷,边缘区域的In Ga N的组分分布不均匀。结合透射电镜和X射线衍射可以得出InGaN/GaN薄膜中MQW的阱/垒层数及尺寸,并进一步估算阱层内In的原子组分,为以下荧光动力学过程的研究提供结构参考。(2)为了研究不同生长条件下的InGaN/GaN材料的荧光相对效率随温度的变化特性,首先使用374nm激光器激发薄膜样品,采用变温(20-300k)荧光光谱对薄膜样品进行扫描,得到薄膜材料在该温度的总的光子数,最后做出相对于低温(20k)下的效率随温度的变化曲线。结果表明荧光强度在中心区域比边缘区域下降的慢。通过Arrhenius方程拟合得出中心区域的激活能为18me V,边缘区域的激活能为11me V。这个结果可以归结为边缘生长温度低于中心温度,同时边缘区域铟的浓度高于中心区域,晶格失配加大,量子限制斯塔克效应(QCSE)加剧。通过对激发光谱和发射光谱的研究,发现中心区域到边缘区域的斯托克斯位移变大,证实了边缘区域QCSE的增大。(3)在时间分辨荧光光谱的研究中,采用一种改进的载流子动力学理论模型用来描述复杂的光致发光衰减行为。在晶体质量较好的中心区域,与局域激子或自由载流子相关的辐射复合速率明显大于非辐射复合速率,并且两者都随着温度的升高而降低。由于去局域化效应的增强,局域激子速率对温度更敏感。在高铟浓度的边缘区域,自由载流子逐渐消失。这表明,只有在辐射/非辐射俘获态密度都很低的地方才值得注意。所得复合系数成功地用于计算MQWs晶片的时间积分IQE和初始IQE0。结果发现两者都具有与TDSSPL测量结果相似的温度相关变化趋势,这很好地验证了所提出的拟合模型。结合MQWs的结构表征,以上结果表明本文所提出的动力学模型能够准确地描述不同生长条件下的荧光复合过程并得到具有明确物理含义的IQE,对进一步研究InGaN/GaN蓝光LED的改进方案有指导意义。
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