【摘 要】
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随着纺织、医药和汽车等工业的发展,有机染料、抗生素和金属离子等污染物在水中的富集问题日益突出,工业废气的排放造成的空气污染对全球气候也产生很大的影响。近年来,碳质吸附材料被广泛应用于环境治理的各个领域,与碳质材料相似的氮化硼(BN)材料如多孔BN,因具有较高的比表面积和丰富的官能团种类,在储氢、吸附有机染料和重金属离子等方面也表现出了不错的发展前景。本文采用硼酸和三聚氰胺作为合成多孔BN的基础原料
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随着纺织、医药和汽车等工业的发展,有机染料、抗生素和金属离子等污染物在水中的富集问题日益突出,工业废气的排放造成的空气污染对全球气候也产生很大的影响。近年来,碳质吸附材料被广泛应用于环境治理的各个领域,与碳质材料相似的氮化硼(BN)材料如多孔BN,因具有较高的比表面积和丰富的官能团种类,在储氢、吸附有机染料和重金属离子等方面也表现出了不错的发展前景。本文采用硼酸和三聚氰胺作为合成多孔BN的基础原料,系统地研究了制备BN前驱体阶段中合成条件对多孔BN的比表面积、孔体积及吸附活性的影响,进而确定了多孔BN的最佳合成条件。然后对传统的多孔BN的合成方法做了进一步的改进,实现了多孔BN的循环制备,并详细探究了多孔BN对刚果红分子的吸附性能。另外,通过对多孔BN进行改性,提高了多孔BN对二氧化碳和甲烷气体的吸附量。本文的主要研究内容如下:研究了在合成BN前驱体阶段中保温时间、保温温度和一次前驱体加入量三种因素,对其高温裂解后所制备的多孔BN总体及微孔区、介孔区比表面积和孔体积的影响。研究结果表明,在40℃下保温12 h的前驱体制备的多孔BN的比表面积最高,比表面积为1100-1200 m2/g。多孔BN的总体比表面积和孔体积随着微孔区的比表面积和孔体积变化,而介孔区的比表面积和孔体积变化并不明显。通过控制硼酸和三聚氰胺原料混合溶液的p H保持恒定,实现了多孔BN的循环制备。研究结果表明,制备的多孔BN结构、成分组成及比表面积稳定,比表面积维持在960 m2/g左右。随后多孔BN吸附刚果红的性能研究表明,多孔BN对刚果红具有较好的吸附性能,对100 mg/L的刚果红溶液的最佳吸附时间为720 min,符合准二级吸附动力学拟合,属于化学吸附。通过Langmuir模型对刚果红的吸附等温线进行拟合,得到多孔BN对刚果红的最大理论吸附量为222.52 mg/g。通过在BN前驱体合成阶段加入表面活性剂六亚甲基四胺,制备了微孔活性BN。研究结果表明,活性BN具有更多的活性官能团,同时,硼元素含量降低使其具有更低的抗电子特性,使其对二氧化碳具有更高的吸附量(2.85 mmol/g)。另外,微孔活性BN在多次进行二氧化碳吸附/脱附测试后,吸附性能并没有明显的降低,展现出极佳的重生再利用性能。此外,微孔活性BN在室温下对金属离子Ce3+的吸附量高达176.38 mg/g,表明其在吸附金属离子方面也颇具潜能。
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