【摘 要】
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商用锂离子电池在移动设备中得到了广泛的应用,然而有机电解液的使用使得锂离子电池存在易燃易爆和电解液泄露的问题,具有极大的安全隐患。目前,采用不可燃的无机固体电解质全固态锂电池被认为是解决传统液态锂离子电池安全问题的有效方法。作为全固态电池的核心部件,固体电解质的性能对全固态电池性能产生极大影响。在所有的固体电解质当中,硫化物固体电解质具有更好的机械性能、电极界面相容性和最高的室温锂离子电导率,受到
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商用锂离子电池在移动设备中得到了广泛的应用,然而有机电解液的使用使得锂离子电池存在易燃易爆和电解液泄露的问题,具有极大的安全隐患。目前,采用不可燃的无机固体电解质全固态锂电池被认为是解决传统液态锂离子电池安全问题的有效方法。作为全固态电池的核心部件,固体电解质的性能对全固态电池性能产生极大影响。在所有的固体电解质当中,硫化物固体电解质具有更好的机械性能、电极界面相容性和最高的室温锂离子电导率,受到广泛关注。然而,硫化物电解质依然存在对锂金属负极不稳定、与氧化物正极材料相容性较差和电导率不够高等问题,限制了其进一步应用。此外,锂枝晶穿透造成电池短路也是硫化物电解质存在的问题之一。本文着重研究了硫银锗矿相硫化物电解质,通过调节锂空位浓度和卤素掺杂,来提高硫化物固体电解质的离子电导率和电化学稳定性。本文主要研究内容如下:1、以无水乙腈为有机溶剂,采用液相法合成了Li6-xPS5-xCl1+x（0≤x≤0.8）硫化物电解质。在适当调节电解质内的Cl-/S2-的比例后,锂空位和阴离子分布无序度都得到了增加,Li6PS5Cl体系电解质的电导率也得到了明显的提升。其中组分为Li5.4PS4.4Cl1.6的电解质粉体经冷压后展现了最高的室温离子电导率,为4.51m S cm-1。组装的Li/Li5.4PS4.4Cl1.6/Li对称电池在0.1 m A cm-2的电流密度下持续循环2000 h且未观测到短路现象,展现了良好的锂枝晶抑制能力。组装的Li Co O2/Li5.4PS4.4Cl1.6/Li全固态电池实现了119.7 m Ah g-1的首圈放电比容量,经历50次循环后,放电比容量和容量保持率依然有101.1 m Ah g-1和84.5%。结果表明,使用液相法可以快速合成具有高离子电导率的硫化物电解质,通过调节Cl-/S2-比例可以有效提高Li6PS5Cl体系电解质的电导率。2、将无水乙腈作为分散剂,采用湿磨法合成了硫银锗矿相电解质Li5.4PS4.4Cl1.6-xBrx（0≤x≤0.8）。由于Br浓度较高和晶体结构的软化,Li5.4PS4.4Cl1.2Br0.4电解质的锂离子电导率达到了最高的8.17 m S cm-1。Li/Li5.4PS4.4Cl1.2Br0.4/Li对称电池在0.1 m A cm-2下可以稳定循环2500 h,对锂金属负极具有良好的稳定性。组装的Li Co O2/Li5.4PS4.4Cl1.2Br0.4/Li电池的初始可逆容量为122.4 m Ah g-1,循环100次后的容量保持率为82.8%。结果表明,将该电解质用于全固态锂电池,可以获得优异的循环性能和良好的电化学稳定性。本文通过调控Li6PS5Cl硫化物电解质中的锂空位浓度,实现了电导率的提升,同时采用液相法制备的Li5.4PS4.4Cl1.6电解质具有优异的抑制锂枝晶的能力。此外,通过对掺杂元素和制备工艺进行改善,对硫银锗矿相硫化物电解质的结构进行了优化,提高了电解质的室温离子电导率。通过以离子半径较大的溴离子取代氯离子,硫化物电解质中的锂离子传输通道得以拓宽,降低了锂离子的迁移势垒,提高了离子的迁移速率,从而提高电解质的电导率,本文的研究内容为硫银锗矿相固体电解质的进一步发展提供了思路。
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