【摘 要】
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催化剂可以改变化学反应的路径、加快反应速率并且在反应中不会被消耗。在现有的催化剂体系中,非均相催化剂由于其特定的特性,被广泛应用于工业生产和催化领域。近年来,非均相催化剂受到了越来越多科研人员的关注,开发高效、稳定且低成本的催化剂成为人们关注的主要问题。电催化CO2还原是一种很有前景的环保策略,不仅可以减少温室气体CO2的排放量,而且可以将CO2转化为一系列增值化工产品,近年来受到很多关注。在CO
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催化剂可以改变化学反应的路径、加快反应速率并且在反应中不会被消耗。在现有的催化剂体系中,非均相催化剂由于其特定的特性,被广泛应用于工业生产和催化领域。近年来,非均相催化剂受到了越来越多科研人员的关注,开发高效、稳定且低成本的催化剂成为人们关注的主要问题。电催化CO2还原是一种很有前景的环保策略,不仅可以减少温室气体CO2的排放量,而且可以将CO2转化为一系列增值化工产品,近年来受到很多关注。在CO2的还原过程中,CO2的惰性是该过程中的重大挑战;另一方面,抑制竞争性的析氢反应(HER)也是该反应中的另一项挑战。芳香硝基化合物加氢还原是生产芳胺的一个重要的工业反应,芳胺是一类重要的染料、医药和农药中间体,在这一过程中实现高选择性是一个巨大的挑战。由于芳香硝基化合物加氢反应机理复杂,生成副产物会降低胺的选择性。此外,可还原的官能团可以发生竞争性氢化。本论文以ZIF-8作为前驱体,设计了三种铁基纳米材料,并研究其在电催化CO2还原和芳香硝基化合物加氢还原方面的应用。主要研究内容如下:(1)通过在ZIF-8合成过程中加入酞菁铜与硝酸铁,制备出含有Cu和Fe的蓝色粉末。将样品置于管式炉中1000°C热解,制备出氮配位的Cu-Fe双金属位点催化剂。这种Cu-Fe-N6-C催化剂在CO2电催化还原为CO的过程中表现出很高的CO法拉第效率(在-0.7 V时高达98%)。在连续电解10小时后,仍然保持着初始的选择性和CO法拉第效率。实验结果与理论计算表明,不同金属位点的协同催化作用增大了CO2的吸附焓,降低了活化能,从而产生高选择性,高稳定性以及较低的阻抗。这项工作不仅为减少CO2的排放量,将CO2转化为有价值的产品提供了一种新的途径,同时也为设计合成双金属活性位点催化剂提供了一种新思路。(2)将柠檬酸铁铵,硝酸锌与2-甲基咪唑在甲醇中搅拌,合成出柠檬酸铁铵修饰的ZIF-8。将样品在管式炉中900°C热解,制备出Fe单原子和Fe2O3团簇高度分散的氮掺杂多孔碳催化剂。这种催化剂在芳香硝基化合物加氢还原的反应中表现出极为优异的催化性能和高选择性,室温下0.2 h可将硝基苯完全转化为苯胺,选择性可达到99%以上。这种催化剂对多种硝基化合物转化为芳胺类化合物的反应均具有优异的催化性能和高选择性。该催化剂在循环使用6次之后,仍能够保持较高的催化活性。这项工作设计了一种新型单金属位点与团簇分散的多孔碳催化剂,为硝基芳烃的高效加氢还原提供了一条新途径。(3)将ZIF-8超声分散在正己烷中,随后将Fe Cl3的水溶液加入,通过双溶剂法在ZIF-8的孔道中引入Fe3+。将合成的样品置于管式炉900°C热解,制备出氮掺杂碳纳米管负载Fe/Fe3C。这种催化剂在40°C条件下0.8 h可将硝基苯完全转化为苯胺,选择性高达99%。该催化剂对多种硝基化合物转化为芳胺类化合物的反应同样具有优异的催化性能和高选择性。优异的催化性能归因于碳纳米管能够极大地降低浸出程度,防止金属颗粒的聚集。该催化剂重复使用5次后,仍可保持较高的催化活性。这项工作为设计和构筑金属/金属碳化物负载的氮掺杂碳纳米管提供了一条新途径。
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