【摘 要】
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作为中国北方城市,哈尔滨受以PM2.5污染为主的大气环境问题影响。PM2.5污染在采暖期甚至上升为哈尔滨市的首要环境问题,但是污染形成的影响机制、PM2.5中无机氮组分生成路径、无机氮组分前体物排放源贡献率、微生物组多样性及与环境因子的关联等问题仍不明确。因此,有必要对PM2.5污染特征和组分特征及污染成因进行研究,尤其是2017年哈尔滨市PM2.5年均浓度出现反弹,该年份出现的PM2.5污染更值
【基金项目】
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哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室2018年开放课题《基于氮氧同位素技术解析哈尔滨初冬重霾期大气氮氧化物的来源及转化过程》HC201811； 大气气溶胶中微生物群落特征及抗生素抗性基因污染研究,哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室2018年自主课题.课题编号:2018TS01； 国家重点研发计划“大气污染成因
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作为中国北方城市,哈尔滨受以PM2.5污染为主的大气环境问题影响。PM2.5污染在采暖期甚至上升为哈尔滨市的首要环境问题,但是污染形成的影响机制、PM2.5中无机氮组分生成路径、无机氮组分前体物排放源贡献率、微生物组多样性及与环境因子的关联等问题仍不明确。因此,有必要对PM2.5污染特征和组分特征及污染成因进行研究,尤其是2017年哈尔滨市PM2.5年均浓度出现反弹,该年份出现的PM2.5污染更值得被关注。针对这一现状,研究采集哈尔滨市2017年5月至2018年4月为期一年的大气颗粒物样品,在实验分析的基础上运用多种模型分析哈尔滨市PM2.5污染特征及影响,解析PM2.5无机氮组分前体物的主要排放源贡献率和气体-气溶胶转化过程,探索PM2.5中微生物种群多样性及与环境因子的关联,从而为进一步的大气污染治理提供理论基础。对研究时段内PM2.5污染特征的分析表明采暖期样本PM2.5平均浓度（177±152μg/m~3）显著高于非采暖期（92.6±68.1μg/m~3）,且采暖期与非采暖期样本PM2.5浓度具有显著差异（F=7.391,P=0.008）。PM2.5浓度高于150μg/m~3的污染事件主要出现在采暖期,其中以10月底至11月初期间的污染事件持续时间最长且PM2.5浓度最高。污染源对高浓度PM2.5污染形成的影响分析表明,二次气溶胶在研究时段的采暖期（28%）和非采暖期（14%）都对PM2.5有较高贡献率;一次排放源中非采暖期以交通排放（29%）和燃煤排放（28%）贡献率最高,采暖期以生物质燃烧贡献率（35%）最高。随污染等级升高,二次气溶胶和生物质燃烧对PM2.5的贡献率升高趋势显著（升高9%～37%）。研究时段内部分春秋季发生的污染事件受到生物质燃烧的显著影响,期间PM2.5中K+和Cl-浓度占比显著升高（3%～7%）;冬季污染天气形成受静稳天气的主要影响;春季污染事件期间PM2.5中沙尘组分占比最高（25～50%）,污染形成受哈尔滨西北方向区域传输的影响。哈尔滨市区采暖期低温和高相对湿度条件有利于无机氮组分的生成,其生成量明显高于硫酸盐。采暖期低温条件下铵盐不易离解而易保持在固相状态;富氨条件有利于NOx通过氨气和硝酸之间的均相气相反应转换为颗粒态硝酸盐;而较高水平的大气相对湿度（＞60%）有利于NO3-非均相水解形成。论文基于硝酸盐和铵盐氮氧同位素(δ15N-NH4+、δ15N-NO3-和δ18O-NO3-)以及贝叶斯混合模型考察硝酸盐和铵盐生成路径及其前体物的来源。结果显示哈尔滨市区非采暖期和采暖期NOx转化为NO3-的主要途径分别是NO2+OH途径和O3+N2O5途径;NOx主要排放源贡献率由大到小排序依次为燃煤排放（55.49%±23.06%）、生物质燃烧（17.65%±7.53%）、交通排放（16.05%±7.49%）和生物源性土壤排放（10.81%±8.88%）。非采暖期NH4+的中和度（0.73）和转化率（0.13）低,采暖期中和度（2.18）和转化率（0.38）升高,易发生NH3-NH4+间平衡反应及NH4+中δ15N同位素富集;化肥挥发是清洁天气NH3的主要贡献源（30.70%）,其贡献率随PM2.5污染等级升高同步下降,相反生物质燃烧和废物处理挥发贡献率同步上升,成为重污染天气下的主要贡献源（29.63%和36.51%）,化石燃料燃烧和氨逃逸是非采暖期NH3主要贡献源,贡献率分别为21.32%和23.56%,而废物处理是采暖期NH3主要贡献源（41.28%）。利用ISORROPIA-II模型对比研究时段内哈尔滨市区NO3-和NH4+浓度降低对PM2.5的影响程度,结果表明PM2.5的p H值、颗粒物水含量及总离子浓度对NH4+浓度下降比NO3-下降更敏感。针对PM2.5中微生物种群多样性、抗性基因丰度及与环境因子间关联探讨,研究发现细菌和真菌群落丰度和多样性指数、致病菌序列数以及抗生素抗性基因丰度在污染天和清洁天样本间以及PM2.5和PM10样本间不存在显著ANOVA差异,但污染天样本检测到更多真菌分类数、致病菌种类和抗性基因种类。论文中检出率最高的致病细菌为志贺菌属,检出率最高的抗性基因为tet W、int I 1、sul1和erm B。对细菌和真菌群落产生显著影响的环境因子包括RH、Ca2+、Mg2+、SO42-、SO2、NO2、NO3-等。Ca2+、Mg2+与多数细菌属均存在负相关性,而与大部分真菌属及假单胞菌、嗜冷杆菌、不动杆菌、弓形菌属等细菌属呈正相关。SO42-、NO3-、NO2和SO2只与鞘脂单胞菌属、不粘杆菌属、乳酸杆菌、单胞菌属、志贺氏菌、甲基杆菌属、桑黄孔菌属、酵母菌属和汉逊酵母属呈显著正相关性,而与其他菌属呈负相关性。细菌属丰度与除tet W和blactx-M1外其余目标抗性基因亚型呈负相关,表现出对四环素和β-内酰胺类药物的抗性及其它类型抗生素的不耐受。int I 1与sul 1间显著正相关性表明int I 1在促进sul 1在大气环境中的传播和污染存在显著潜在作用。
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