g-C3N4基纳米颗粒物的制备及其降解典型PPCPs的应用研究

来源 :吉林建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mddh9666
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
PPCPs作为一类新型污染物,在我国大部分地区的河流、湖泊水体中均有检出,由于PPCPs的种类不断增加,其检出种类和检出频率的持续增加已经对人体健康和生态环境造成严重的威胁。因此,如何去除在水环境中残留的PPCPs技术受到国内外研究人员的密切关注。光催化氧化技术作为一种高级氧化技术在去除难降解有机污染物方面具有良好的实际应用价值,受到越来越多研究人员的关注。目前光催化半导体材料从组成材料上大体分为两类:金属半导体材料和非金属半导体材料。石墨相g-C3N4作为一种新型的非金属半导体光催化材料,由于其独特的电子结构和合适的禁带宽度(2.7e V),使其在光催化环境污染治理方面具有广阔的应用前景。石墨相g-C3N4能带结构容易调控,其出色的二维结构也易于其他纳米粒子掺杂,使石墨相g-C3N4成为了极具潜力的半导体材料而受到学者们的广泛关注。本研究以城市污水厂中PPCPs常见的典型磺胺类抗生素作为研究对象,通过功能化设计构建多种石墨相g-C3N4基复合光催化材料,优化制备条件,阐明制备条件与其晶体形貌、颗粒尺寸、磁性等的关系,使其成为具有可见光吸收能力强、高载流子分离效率和可快速回收的复合光催化材料,主要研究结论如下:(1)采用热氧化剥离法制备了12种g-C3N4可见光催化剂,以模型污染物亚甲基蓝的降解效果为评价标准进行光催化降解实验,在初始浓度为8mg/L的亚甲基蓝溶液中,可见光下照射120min之后,g-C3N4(U330)降解效率最高,能降解55.41%的亚甲基蓝,反应动力学常数为0.0067min-1。g-C3N4(U330)在可见光下对磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺噻唑、磺胺吡啶的进行降解,3mg/L的目标污染物溶液和g-C3N4光催化剂在120min内对磺胺类抗生素实现高效降解。g-C3N4对磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺噻唑、磺胺吡啶的降解率分别为91.33%、89.36、98.84%、73.12%,降解动力学常数分别为0.0204、0.0177、0.0326和0.0113min-1。以尿素为前驱体制备的g-C3N4(U330),具有更高的光催化活性,适合作为后续复合实验的基底物质。(2)通过功能化设计制备了1:8 Fe3O4/Ag3PO4/g-C3N4磁性复合光催化剂,来提高可见光吸收能力和光生载流子分离效率,同时优化制备条件,以提高对磺胺类抗生素的降解效果。制备了r GO/g-C3N4、Ag3PO4/g-C3N4光催化剂,通过对模型污染物亚甲基蓝的降解效率为评价,1:2 Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂120min对亚甲基蓝的降解率最高为69.74%。通过对不同质量比、水热合成温度制备条件的优化,水热合成温度为180℃时制备的1:8 Fe3O4/Ag3PO4/g-C3N4磁性复合光催化剂催化活性最高。在光照强度为500w、投加量为600mg/L、p H值为6的时候1:8 Fe3O4/Ag3PO4/g-C3N4磁性复合光催化剂120min内对磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺噻唑、磺胺吡啶、磺胺甲恶唑、磺胺异恶唑、磺胺嘧啶和盐酸四环素的降解效率分别为99.82%、99.46%、99.99%、99.60%、99.34%、99.99%、99.79%、90.00%。其中对磺胺二甲基嘧啶的矿化率为50.98%。对磺胺二甲基嘧啶经过5次循环后其降解率仍在98%以上,同时确定·O2-和h+是降解磺胺甲基嘧啶主要活性物种。在实际水质背景下1:8 Fe3O4/Ag3PO4/g-C3N4磁性复合光催化剂可见光对磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺吡啶的降解效率均在70%以上。(3)以静电浸渍法制备Bi2MoO6/g-C3N4和Bi OCl/g-C3N4复合光催化剂,通过对模型污染物亚甲基蓝的降解效率为评价标准,1:32 Bi2Mo O6/g-C3N4复合光催化剂降解亚甲基蓝的效率最高为61.47%。通过对不同质量比和水热合成温度制备条件的优化,在水热合成温度为140℃时制备的1:8 Fe3O4/Bi2Mo O6/g-C3N4磁性复合光催化剂催化活性最高。在光照强度为500w、投加量为800mg/L、p H值为9的时候1:8 Fe3O4/Bi2Mo O6/g-C3N4磁性复合光催化剂120min内对磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺噻唑、磺胺吡啶、磺胺甲恶唑、磺胺异恶唑、磺胺嘧啶和盐酸四环素的降解效率分别为92.65%、95.58%、40.95%、73.19%、11.09%、25.64%、89.15%、73.02%。其中对磺胺二甲基嘧啶的矿化率为10.14%,对磺胺二甲基嘧啶经过5次循环后其降解率仍在87%以上,同时确定·O2-和h+对应的光催化降解磺胺甲基嘧啶的贡献率分别为76.34%和85.47%。在实际水质背景下1:8Fe3O4/Bi2Mo O6/g-C3N4磁性复合光催化剂可见光降解磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺吡啶的降解效果整体偏低,主要由于实际水体环境水质复杂抑制光催化反应活性物种的生成。总体来说,1:8 Fe3O4/Bi2Mo O6/g-C3N4磁性复合光催化剂在实际水体中的降解效果达到预期效果,但需要后期改进以提高其在实际水体中的降解效果。
其他文献
本论文旨在研究复合植物提取物(Compound plant extracts,CPE)对肉羊生长性能及肉品质的影响。共包括二个试验,如下:试验一:饲粮添加不同水平CPE对肉羊生长性能和血液指标的影响。本试验旨在研究饲粮添加不同水平CPE(丁香酚、肉桂醛及辣椒油树脂)对羔羊生长性能、营养物质消化率以及血液免疫和抗氧化指标的影响。试验选用54只平均体重为34.84±0.51 kg的4月龄杜泊×小尾寒羊
学位
建筑伤亡伤害事故频发,严重影响建筑行业的健康平衡发展,其根本原因在于我国的建筑工人群体中普遍存在安全知识储备不足、安全技能欠缺的情况,这导致了他们在施工作业中由于安全知识欠缺导致的失误。针对此现状,本论文通过建立结构方程模型,结合实证分析数据对模型进行验证,找出安全知识获取行为的重要影响因素,为提高工人们的安全知识获取能力提供措施和建议。为提高建筑工人们的知识获取能力、提升其知识获取行为,本文通过
学位
在再生水回用领域中,城市污水处理厂二级出水基于处理成本低且水量丰富稳定等要素,已逐渐成为再生回用水源的重要组成部分之一。然而,城市污水处理厂二级出水仍面临着溶解性有机污染物无法完全有效去除等问题,且直接回用安全健康风险会增加,因此必须对其进行深度处理以适应日益严格的水质要求和回用标准。以混凝-超滤体系为核心的污水深度处理技术,对当下污水的再生回用和水资源危机的缓解具有重要意义,既可以缓解膜污染问题
学位
近些年来极端低温气候的频繁出现导致鱼类生存受到了威胁。国内就曾发生多起因寒潮引发鱼类大规模死亡的案例。因此寻找出一种可以缓解冷胁迫对于鱼类影响的手段迫在眉睫。尽管大量研究从鱼类生理激素、酶活和基因表达等水平揭示了冷胁迫对鱼类机体损伤的机理,但是有关冷胁迫对鱼类转录组水平影响的研究仍然欠缺。同时,一些研究发现饲料中添加抗应激和免疫增强剂或者遗传选育等方法和技术手段能显著增强鱼类冷耐受,然而这些措施具
学位
辽东湾是我国重要渔业基地和沿海经济区,随着经济不断地发展,辽东湾沿岸城市快速发展,人口密集、工农业发达,且作为多条河流的入海口,辽东湾多年来超负荷承载陆源污染,尤其是近岸海域污染比较严重、生态环境堪忧。为控制辽东湾污染状况,我国目前推行的是陆源污染物目标总量控制管理,减排指标仅局限于按照行政区等比例核定的入海污染物减排数量。虽然进入辽东湾的污染物总量减少,但辽东湾水质并未得到相应改善。随着辽东湾海
学位
随着城市人口的迅速增加和中国地铁系统的快速发展,使得越来越多的人选择地铁出行,地铁车站内部的空气质量也将会影响着乘客和工作人员的健康,所以地铁站的空气质量研究尤为重要。本研究的目的是分析和解释长春地铁站内外颗粒物的浓度水平、时空分布特征,分析地铁站站台端部和站外环境中PM2.5的理化性质,通过比较不同区域中PM2.5的物理化性质的差异性来总结相应的原因,以解决车站的污染问题,我们计算了PM2.5中
学位
膜生物反应器(MBR)是一种结合膜分离、微生物降解的高效污水处理技术。虽然目前对其工艺原理、技术升级、性能优化等方面有很大进展,但由于膜结垢引起的膜堵塞问题仍然是限制其发展的重要因素。对MBR结垢的原因、机理进行整理分析,并对国内外解决膜结垢问题的方法进行综述,为MBR工艺在膜污染方面的突破提供理论支持与经验参考。
期刊
磷是水体富营养化的诱因之一,控制污水生物处理工艺出水中磷的低浓度排放一直备受关注,强化生物除磷工艺(EBPR)相较于传统生物除磷工艺具有操作便捷、运行效果稳定、成本低等优点,近年来广泛应用于污水处理厂提标改造工程中。EBPR主要依靠聚磷菌对磷的过量吸收来达到除磷的目的,因此,研究聚磷菌的生长特性以及代谢机理,对强化和提高EBPR工艺具有十分重要的意义。本课题将取自长春市某污水厂的活性污泥于SBR反
学位
学位
布洛芬作为一种常用的镇痛消炎药,已在世界范围内得到广泛应用,但布洛芬的大规模使用也对水生植物、动物,甚至对人类身体造成了一定的危害。布洛芬废水的生物处理技术因其工艺设计简单、成本低、无危险副产品生成、去除效率高、具有明显的可持续发展性等优点受到国内外学者的广泛关注。本课题采用SBR工艺处理含布洛芬废水,探索SBR工艺对布洛芬的降解效果,进一步分析进水p H值、布洛芬浓度(IBP)、碳氮比(C/N)
学位