TiO2电子态调控促进低浓度气态苯的富集和光催化降解

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近年来,挥发性有机物带来的污染问题日趋严重,地方政府对企业排放标准更加严苛,如在广东省家具行业排放标准中对苯的最高允许排放浓度仅为1 mg/m~3,如此严苛的排放标准对低浓度有机污染物的治理极具挑战。苯由于其六元环结构高度对称,导致它结构稳定不容易被开环,然而在空气净化中,苯的浓度往往是很低的,这一情况使得苯的降解更加困难。对于低浓度气态污染物,光催化技术因具有绿色环保、反应条件温和以及深度矿化污染物等优点成为备受关注的技术之一。众多光催化剂中,TiO2因其无毒、廉价和化学性质稳定等特点受到科学界和工业界的广泛关注。尽管对于TiO2的改性和性能测试已做了大量的研究,但是还存在一些问题:一、抑制电子-空穴对的复合率、提高自由基产生率以及提升对气态污染物的吸附能力。二、工程应用放大。(1)通过溶剂热法成功合成了具有高羟基自由基产生率和优异苯富集能力的铜掺杂TiO2催化剂。铜离子掺杂后改变了TiO2的电子态,Ti被Cu掺杂剂取代后,使OH*物种更难捕获电子,减弱了Ti-OH键,进而增强羟基自由基的产生。同时,产生的晶格缺陷增强了TiO2(101)面对苯与水分子的吸附。优异的苯富集能力和羟基自由基生成能力从动力学上促进了苯的矿化,对流量为100 L/min、初始浓度为4 mg/m~3的气态苯处理后能达标排放(<1mg/m~3),且光催化活性保持500分钟不变。(2)通过溶剂热法制备不同Sn:Ti掺杂比的Sn-TiO2,对不同掺杂浓度的Sn-TiO2进行表征和光催化降解苯活性测试。结果表明,当掺杂量1%时,催化剂的光催化降解性能和电子-空穴分离效率最佳。继续对不同金属元素改性TiO2进行比较,通过溶剂热法合成1%Zn-TiO2以及光沉积法得到1%Pt-TiO2,联合已制备的1%Sn-TiO2和1%Cu-TiO2对催化剂进行表征与光催化降解苯活性测试。结果显示密闭体系下光催化降解气态苯的催化活性从大到小排序为:Cu-TiO2>Sn-TiO2>Zn-TiO2>TiO2>Pt-TiO2,催化活性结果与催化剂的·OH产生速率呈正相关。连续气流光催化评价系统对不同进气浓度苯的光催化降解性能进行测试,降解效率从大到小为:Cu-TiO2>Sn-TiO2>TiO2>Zn-TiO2。
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